Ett team av forskare ledda av professorerna Hong Zhang (fotonisk nanokemi) och Evert Jan Meijer (beräkningskemi) vid Van 't Hoff-institutet för molekylära vetenskaper vid universitetet i Amsterdam har avsevärt förbättrat den grundläggande förståelsen av fotonuppkonvertering i nanopartiklar. Genom det samarbetande tillvägagångssättet med avancerad spektroskopi och teoretisk modellering kunde de fastställa att migrationen av excitationsenergi i hög grad påverkar uppkonverteringsdynamiken. I en färsk publikation i Angewandte Chemie , forskarna beskriver hur nanostrukturer av "dopantjoner spatiellt separerade" (DISS) kan användas för att skräddarsy uppkonverteringsdynamiken.

Uppkonvertering är en process där en foton emitteras vid absorption av flera fotoner med lägre energi. Den "jackar" alltså ljuset från lägre till högre frekvenser. Vanligtvis, uppkonverteringsmaterial är dopat med lantanidjoner. Dessa kan förskjuta det nära infraröda (NIR) ljuset från en ekonomisk kontinuerlig våg milliwattlaser mot högre, synliga frekvenser och även in i det ultravioletta (UV) spektralområdet. Potentiella tillämpningar inom superupplösningsspektroskopi, datalagring med hög densitet, anti-förfalskning och biologisk bildbehandling och fotoinducerad terapi.

Uppkonverteringsluminescensdynamik har länge antagits bestämmas enbart av de emitterande jonerna och deras interaktioner med närliggande sensibiliserande joner. Den aktuella forskningen visar att detta inte gäller för nanostrukturer. Zhang, Meijer och medarbetare visar att i nanokristaller påverkas luminescenstidsbeteendet allvarligt av migrationsprocessen för excitationsenergin.

Forskarna avslöjade den intima kopplingen mellan energimigrationens slumpmässiga natur och uppkonverteringsluminescenstidsbeteendet med hjälp av ett komplementärt tillvägagångssätt av avancerad spektroskopi och tidsupplöst Monte Carlo-simulering. Som modellsystem använde de så kallade "dopantjoner spatiellt separerade" (DISS) nanostrukturer, där aktivatorer och sensibilisatorer är placerade i olika rumsliga regioner av en enda nanopartikel. Inverkan av energimigration skulle kunna avbildas kvantitativt genom att justera migreringsskiktets tjocklek eller genom att variera migratorjondopmedelkoncentrationen i migreringsskiktet.

Det slogs således fast att, som ett resultat av dess slumpmässiga natur, migrationen av excitationsenergin mellan två godtyckliga punkter i kristallen tar längre tid än vad som skulle förväntas från en rak punkt-till-punkt energiöverföring.

Baserat på denna nya grundläggande insikt, forskarna kunde framgångsrikt kontrollera uppkonverteringens luminescenstidsbeteende (antingen uppgångs- eller sönderfallsprocessen) genom att ställa in energimigreringsvägarna i olika specifikt utformade DISS nanostrukturer. Detta resultat är betydelsefullt för tillämpningen av denna typ av material i superupplösningsspektroskopi, datalagring med hög densitet, anti-förfalskning och biologisk avbildning.