Resultaten, publiceras i Naturmaterial , göra USA:s energidepartement 150ºC utmaning för utsläpp mer uppnåeliga. Forskare från López-gruppen föreslår ett dynamiskt laddnings- och oxidationstillstånd för Single-Atom Catalysts. Den dynamiska laddningsöverföringen mellan metall och oxid är avgörande för att förstå naturen hos den aktiva platsen i Single-Atom Catalysts. Kredit:Núria López (ICIQ)
Föroreningar som kommer ut ur bilarnas avgaser är skadliga för miljön och folkhälsan. Med målet att övergripande minska bilutsläppen, USA:s energidepartement (DOE) utfärdade en utmaning till forskare världen över:katalytiskt omvandla 90 procent av alla kritiska föroreningar (kolväten, CO 2 , NEJ x etc.) i bilavgaser till mindre skadliga ämnen vid 150ºC. Dock, nanopartikelbaserade heterogena katalysatorer – som den trevägsavgaskatalysator som används i bilar – fungerar bäst vid höga temperaturer (mellan 200 och 400ºC), vilket gör att 150ºC DOE-utmaningen verkar svår att uppnå.
Nu, forskare från López -gruppen, har studerat i detalj beteendet hos enskilda Pt-atomer som stöds på CeO 2 — Vad forskarna hävdar skulle överträffa de Pt-nanopartiklar som stöds av CeO 2 används för närvarande i trevägsavgaskatalysatorn. Resultaten, publiceras i Naturmaterial , visa att det vanliga antagandet om en statisk laddning i Single-Atom Catalysis är förenklat. Istället, forskarna föreslår en dynamisk laddning, kunna förklara den unika reaktiviteten som finns för aktiverade enkla platinaatomer på ceriumoxid, som i sin tur kan utföra CO-oxidation som klarar DOE 150ºC utmaningen för utsläpp.
Dynamisk laddning och oxidationstillstånd
Sedan Single-Atom Catalysis-fältet blomstrade, forskare har arbetat med att förstå det intima beteendet vid gränssnittet mellan Single-Atom Catalysts och oxiderna som stöder dem, hoppas att denna kunskap kommer att möjliggöra justering av deras katalytiska aktivitet. Forskarna från López Group kombinerade Density Functional Theory (DFT) och de första principerna Molecular Dynamics (BOMD) för att klargöra vad som exakt pågår vid gränssnittet.
Simuleringarna avslöjade ett metastabilt system där Pt-atomerna har flera överlappande oxidationstillstånd, tillåter katalysatorn att växla från ett tillstånd till ett annat. Dessa dynamiskt sammankopplade oxidationstillstånd är "ett helt nytt koncept, "som Nathan Daelman, första författare till studien, förklarar.
För forskarna, det är klart att det dynamiska beteendet påverkar systemets reaktivitet och, för första gången, de har kunnat förklara Pt-aktiveringssteget som behövs för att trevägsavgaskatalysatorerna ska fungera korrekt under DOE 150ºC arbetsförhållanden. Till forskarna, nästa steg kommer att arbeta med att förbereda en modell av mekanismen som kommer att kunna förutsäga det katalytiska systemets beteende med temperatur.
