In-situ uranisotopisk avbildning av NanoSIMS kan ge insikter i processhistoriken och ursprunget för kärnbränslepelletsmaterial till stöd för kärntekniska undersökningar. Kredit:Veronica Chen/LLNL
Tills nyligen, analysen och identifieringen av kärnbränslepellets i kärntekniska kriminaltekniska undersökningar har huvudsakligen fokuserats på makroskopiska egenskaper, såsom bränslepellets dimensioner, urananrikning och andra reaktorspecifika egenskaper.
Men forskare från Lawrence Livermore National Laboratory (LLNL) går ett steg längre genom att gå ner till mikroskalan för att studera de olika egenskaperna hos kärnbränslepellets som kan förbättra nukleär kriminalteknisk analys genom att mer effektivt bestämma var materialet kom ifrån och hur det tillverkades. Forskningen visas i tidskriften Analytisk kemi .
Urandioxid är den mest använda bränsletypen i kärnreaktorer över hela världen, med bränsletillverkningsanläggningar som producerar hundratals uranpellets per minut. Olaglig handel med urandioxidbränslepellets är ett återkommande fenomen. Majoriteten av de bekräftade fallen av handel med kärnmaterial som rapporterades till International Atomic Energy Agency Incident and Trafficking Database gällde lågvärdigt kärnmaterial (d.v.s. naturligt uran, utarmat uran och låganrikat uran), ofta i form av reaktorbränslepellets.
Dessa fall tyder på luckor i kontrollen och säkerheten för visst kärnmaterial och kärntekniska anläggningar. Varje bränsletillverkare tillämpar en något olika uppsättning tekniska processer på materialet, vilket kan hjälpa till att spåra materialet tillbaka till den ursprungliga bränsletillverkningsanläggningen.
"Förr, analysen av bränslepellets och deras roll i en kriminalteknisk undersökning har mestadels fokuserat på provets egenskaper där forskare tittar på genomsnittlig anrikning, pelletsdimensioner och andra makroskalfunktioner, " sa LLNL-kemist Ruth Kips, huvudförfattare till tidningen. "Vi bestämde oss för att dyka djupare in i pelletsen för att ta reda på vad som hände i ännu mindre skala."
I ett nyligen genomfört experiment, LLNL-forskare använde labbets NanoSIMS 50, en sekundär jonmasspektrometer med hög rumsupplösning, till bild bränslepellet uran isotopkomposition in situ.
Materialet som analyserades inkluderade pelletsfragment erhållna som en del av Collaborative Materials Exercise (CMX-4) organiserad av Nuclear Forensics International Technical Working Group.
Data visade att mikroskalakarakteriseringen av kärnbränslepellets av NanoSIMS kan avslöja produktionsprocessegenskaper som inte detekterades med den typiska uppsättningen fysiska mätningar och bulkanalystekniker som tillämpas på dessa typer av material.
"NanoSIMS-avbildning av CMX-4-bränslepelletsfragment visade tydliga mikroskala variationer i uranisotopkompositionen, " sa LLNL-kemist Peter Weber, med motsvarande författare till tidningen. "Dessa variationer upptäcktes inte med konventionella bulktekniker som tillämpades på dessa material."
NanoSIMS-avbildningsanalys möjliggjorde direkt karakterisering av den rumsliga heterogeniteten hos uranisotopsammansättningen av ytan av bränslepelletsfragment och förhållandet mellan den heterogeniteten och kristallstrukturen.
"NanoSIMS gjorde att fördelningen av isotopisk heterogenitet kunde visualiseras direkt i provet, sa Michael Kristo, medförfattare och LLNL-ledare för nukleär forensik. "Vår studie belyser vikten av att karakterisera prover på mikroskala för heterogeniteter som annars skulle förbises och visar användningen av NanoSIMS för att vägleda ytterligare kärnteknisk analys."