Forskare vid Pacific Northwest National Laboratory (PNNL) har löst ett mysterium för en kemisk reaktion som är nödvändig för produktion av bränsle och gödsel. Den så kallade vatten-gas-skiftreaktionen bildar vätebränsle och koldioxid från kolmonoxid och ånga. Forskningen tar upp en grundläggande fråga i de kemiska omvandlingar som åstadkoms med hjälp av katalysatorer, kemikalier som hjälper till att påskynda reaktioner och som används för att tillverka tusentals konsument- och industriprodukter.

Upptäckten, publicerad i oktobernumret 2019 av Naturkatalys , tar upp en grundläggande kyckling-eller-ägg-fråga i katalys:Skapar interaktioner mellan kemiska reaktanter och katalysatorn ett "aktivt ställe" eller finns det redan ett "aktivt ställe" i katalysatorn?

Genom att använda en kombination av sofistikerade tekniker som kan spåra reaktionen i realtid, forskarna, ledd av Janos Szanyi och Vassiliki-Alexandra (Vanda) Glezakou, bestämt experimentellt att det aktiva stället inte är inneboende för katalysatorn. Istället, det skapas när katalysatorn möter den reaktanten. PNNL-teamet besvarade frågan genom att observera distinkta förändringar i katalysatoregenskaper före och efter mötet med den reaktanten.

"Vår nya förståelse har gett oss en färdplan för att utveckla mer effektiva katalysatorer, sa Nicholas Nelson, en PNNL postdoktoral forskarassistent och första författare på forskningsartikeln. "En sådan väg är att använda en enmetallatom som katalytisk plats, till skillnad från flera hundra metallatomer som fastnat i varandra. Detta kommer att maximera katalysatoreffektiviteten genom att säkerställa att varje metallatom deltar i reaktionen."

Om forskare kunde utvecklas snabbare, mer stabila katalysatorer för att driva vatten-gas-skiftreaktionen, det skulle öka tillverkningseffektiviteten för gödselingredienser, såsom ammoniak, eller bränslen som kolväten, metanol, och väte.

"Denna upptäckt kan också leda till att bränslecellstekniken blir mer genomgripande inom energisektorn, som kan minska utsläppen från transporter och diversifiera vår energiportfölj, sa Nelson.

Upptäckten är kulmen på mer än två års experiment utförda inom PNNL:s Institute for Integrated Catalysis, som utforskar och utvecklar kemin och teknologin för katalyserade processer som möjliggör en kolneutral framtid. Forskarna använde en specialiserad utrustning som kan "se" reaktionen som händer i realtid. Genom att kombinera två former av spektroskopi, forskare kunde följa reaktionsprocessen i oöverträffad detalj, reda ut exakt när och hur kemikalierna kombinerades och hur produkterna genererades. Kombinationen av instrumentkapacitet och experiment med okonventionella gassekvenser var avgörande för att identifiera nyckelmellanprodukten under vatten-gas-skiftreaktionen.

Mellanprodukten i denna reaktion, kallas en karboxyl, föreslogs teoretiskt för över 10 år sedan, har ännu inte upptäckts experimentellt förrän nu. Utvecklingen och upptäckten av denna mellanprodukt är ett viktigt fynd som förändrar hur forskare tänker på samspelet mellan väte och enmetallatomkatalysatorer. Den nya insikten kommer inte bara att hjälpa till vid utvecklingen av katalysatorer för vatten-gasskifte utan också många andra reaktioner som involverar väte.