Forskare från Tokyo Institute of Technology (Tokyo Tech) använde enpartikelspektroskopi för att studera elektroluminescens i ljusemitterande enheter. De upptäckte att effektiv laddningsförflyttning mellan individuella perovskit-nanokristaller och fenomenet med emissionsblinkning är ansvariga för den låga effektiviteten hos perovskite-ljusemitterande enheter.

Metallhalogenidperovskiter har nyligen dykt upp som ett exceptionellt lovande alternativt material för nästa generations optoelektroniska applikationer. Perovskitstrukturer i nanoskala har anmärkningsvärda fotofysiska egenskaper, som direkt bandgap, färgjustering, ett stort absorptionstvärsnitt, och smal fotoluminescenslinjebredd. Tillsammans med deras låga kostnad, genomförbarhet för uppskalningssyntes, lösningens bearbetbarhet och kompatibilitet med befintliga optoelektroniska enhetskomponenter, dessa egenskaper gör metallhalogenid perovskit nanokristaller till ett genomförbart alternativ till andra halvledande material för en rad ljusavgivande applikationer inklusive bildskärmar, belysning, lasrar, såväl som minnesenheter.

Dock, medan perovskit nanokristaller visar mycket högt fotoluminescensutbyte, elektroluminescensanordningar framställda av sådana nanokristaller har länge lidit av låg effektivitet. De senaste ansträngningarna har koncentrerats på enhetsteknik för att övervinna detta problem, men hittills, det har inte gjorts någon systematisk studie av det fysiska ursprunget i nanoskala av de dåliga effektiviteterna. Här, laget av prof. Martin Vacha från Tokyo Tech använde enpartikelmikroskopisk detektion och spektroskopi för att studera elektroluminescensprocessen på nivån av individuella nanokristaller.

Teamet använde nanokristaller av perovskiten CsPbBr ₃ ytpassiverade med oljesyraligander, dispergerad i en tunn film av en ledande polymer som användes som ett emissionsskikt i en ljusemitterande anordning (LED). Enheten konstruerades för användning ovanpå ett inverterat fluorescensmikroskop, vilket möjliggjorde jämförelse av elektroluminescens och fotoluminescens från samma nanokristaller. CsPbBr ₃ nanokristaller bildar aggregat i emissionsskiktet, med varje aggregat som innehåller tiotals till hundratals individuella nanokristaller.

Forskarna använde avancerad superupplöst avbildning för att avgöra att i fotoluminescens, alla nanokristaller i aggregatet avger ljus; vid elektroluminescens, endast ett litet antal (vanligtvis tre till sju) av nanokristallerna emitterar aktivt (Fig. 1). Detta är ett resultat av storleksfördelningen och det därav följande energilandskapet inom aggregatet. Elektriska laddningar som injiceras i enheten under operationen fångas upp på individuella nanokristaller och leds effektivt mot de största nanokristallerna. De största nanokristallerna i aggregatet har det minsta energibandgapet, och deras valens- och ledningsband fungerar som fällor för laddningar som ursprungligen fångats vid de omgivande nanokristallerna. Den konduktiva miljön som finns mellan nanokristallerna möjliggör effektiv migration av laddningarna till dessa fällor varifrån elektroluminiscensen äger rum, som visas schematiskt i fig. 1.

En annan viktig upptäckt är att intensiteten av elektroluminescens från de aktivt utsändande nanokristallerna inte är konstant, utan snarare visar starka fluktuationer, så kallad blinkning (fig. 1). Sådan blinkning är inte närvarande vid fotoluminescens av samma aggregat. Forskarna har tidigare funnit att blinkningen kan orsakas av den ledande matrisen såväl som av externt applicerat elektriskt fält. I LED-enheten, blinkningsfenomenet är en avgörande faktor som bidrar till den lägre effektiviteten vid elektroluminescens. Forskarna drog slutsatsen att elektroluminescenseffektiviteten bara är ungefär en tredjedel av fotoluminescens på grund av närvaron av det blinkande fenomenet.

Det föreliggande arbetet pekar på en väg mot effektiv nanoskala karakterisering av elektroluminescens av halogenidperovskitmaterial för ljusemitterande applikationer. En av nycklarna mot högre effektivitet är ytkonstruktion av nanokristaller som skulle undertrycka intensitetsfluktuationerna.