Att ersätta de flyktiga och brandfarliga vätskorna eller polymerelektrolyterna som nu används i litiumjonbatterier med oorganiska solid-state litiumjoniska keramiska ledare kan avsevärt förbättra både säkerhet och prestanda hos cellerna. Solid-state ledare skulle möjliggöra ny katod- och anodkemi, förhindra tillväxten av Li-metall dendriter och driva miniatyrisering.

Även om forskare har undersökt flera strukturella familjer av lovande solid-state Li-ion-ledare under de senaste decennierna, det faktum att det finns många önskade egenskaper – inklusive snabbjonisk/superionisk diffusion av Li-joner, mycket låg elektronisk rörlighet, breda fönster med elektrokemisk stabilitet, och hög mekanisk stabilitet – betyder att inget material har dykt upp som en idealisk kandidat för utveckling och därför fortsätter sökandet.

Tidigare forskning har till stor del letts av kemisk intuition och utförts genom omedelbar experimentell undersökning. Syntetisering av jonföreningar och mätning av jonkonduktivitet är dock arbetsintensiva uppgifter och experimentella resultat kan vara svåra att tolka. Beräkningsmetoder, å andra sidan, är lätta att automatisera och köra parallellt. Det är, de kan effektivt identifiera material som förtjänar besväret och kostnaden för experimentell undersökning i sökandet efter nya elektrolyter i fast tillstånd.

Nuvarande tillvägagångssätt för beräkningsscreening förlitar sig på simuleringar av den elektroniska strukturen för att bestämma den isolerande karaktären hos ett material och på simuleringar av molekylär dynamik för att förutsäga Li-jondiffusionskoefficienterna. Detta innebär att köra tusentals beräkningar och därför är automatisering och reproducerbarhet avgörande. Beräkningsmetoder måste vara tillräckligt billiga för att kunna köras för tusentals material, men tillräckligt exakt för att kunna förutsäga. I tidningen High-throughput beräkningsscreening för solid-state Li-ion ledare, forskarna presenterar ett nytt ramverk som uppfyller dessa krav. Screening av föreningar genom flera stadier av beräkningsfilter, de undersöker nya strukturella familjer för lovande li-joniska ledare i en kostnadseffektiv, exakt sätt.

Det nya tillvägagångssättet användes för att screena två förråd av experimentella strukturer, ICSD och COD, som beskriver några 1, 400 unika kristallstrukturer mellan dem. Efter att ha identifierat elektroniskt isolerande system, forskarna använde sin nyligen introducerade flipperspelmodell-ett ramverk som är baserat på fysiska observationer av hur elektroner beter sig i ett jonsystem och som förenklar modelleringen av joniska ledare-för att identifiera material som sannolikt kommer att visa snabbjonisk diffusion. Omkring 115 identifierade strukturer simulerades sedan med exakt molekylär dynamik med första principer för totalt 45 nanosekunder vid höga och mellantemperaturer.

Tillvägagångssättet resulterade i identifieringen av fem material med snabb jonisk diffusion – några i intervallet för den välkända superjonledaren Li10GeP2S12 – samt 40 material som åtminstone visade signifikant diffusion vid 1000 K. Även om det inte är möjligt att säga om dessa senare material kan betraktas som snabbjonledare vid lägre temperaturer på grund av studiens korta tidsskalor, de lovar mer detaljerade studier.

Författarna förväntar sig data, nya metoder och analystekniker som beskrivs i artikeln för att vara användbara i det pågående sökandet efter nya deskriptorer för snabb Li-jondiffusion i fast tillstånd. De har gjort de första principsimuleringarna som utförts i tidningen allmänt tillgängliga i ett arkiv med öppen källkod på MaterialsCloud