Förmågan att generera optimerade nanomaterial med artificiella neurala nätverk kan avsevärt revolutionera framtiden för materialdesign inom materialvetenskap. Medan forskare successivt hade skapat små och enkla molekyler, komplexa kristallina porösa material återstår att genereras med hjälp av neurala nätverk. I en ny rapport om Vetenskapens framsteg , Baekjun Kim och ett team av forskare vid Institutionen för kemi- och biomolekylär teknik vid Korea Advanced Institute of Science and Technology, Republiken Korea, implementerat ett generativt kontradiktoriskt nätverk.

De producerade 121 kristallina porösa material med hjälp av en träningsuppsättning av 31, 713 kända zeoliter. Det nya neurala nätverket tog input i form av energi- och materialdimensioner för att på ett tillförlitligt sätt producera zeoliter med ett användarvänligt intervall på 4 kJ/mol metanvärme av adsorption. De utsåg energidimensionen i arbetet att vara den potentiella metanenergin. Finjusteringen av användarönskad förmåga kan potentiellt påskynda materialutvecklingen, samtidigt som ett framgångsrikt fall av omvänd design av porösa material demonstreras.

Materialforskare har genomfört betydande forskning för att upptäcka nya material med hjälp av artificiell intelligens under de senaste åren. De gjorde avsevärda framsteg genom att använda en mängd artificiella neurala nätverk (ANN) för att generera oupptäckta molekyler och material. Dock, ANN återstår att framgångsrikt användas för att skapa nya kristallina material, eftersom maskininlärning hittills bara hade förutspått materialegenskaper, kompositioner, bandgap energi, upptag av bildningsenergi och gasadsorption. Kristallina porösa material innehåller täta arrangemang av mikroskopiska porer för högre ytarea och porvolym. De är en viktig klass av material för en mängd olika energi- och miljörelaterade tillämpningar. Jämfört med andra kristallina material, porösa material såsom zeoliter, metallorganiska ramverk (MOF) och kovalenta organiska ramverk (COF) är jämförelsevis mer utmanande att generera med hjälp av ANN på grund av större komplexitet.

I den här studien, Kim et al. utarbetade en ANN för att generera kristallina porösa material genom att specifikt inrikta sig på ett fallstudieproblem för att producera rena silikazeolitstrukturer, utvalda för sin strukturella enkelhet. Teamet använde en mängd material tillgängligt i en öppen databas med hypotetiska zeoliter för att träna det neurala nätverket. Zeoliter definieras klassiskt som aluminosilikater med öppna tredimensionella (3-D) ramverk som innehåller hörndelning TO ₄ tetraedrar där T är aluminium (Al) eller kisel (Si).

Medan några tidigare forskningsansträngningar använde en evolutionsalgoritm för att inrikta sig på materialegenskaper, sådana konventionella metoder leder till brute-force-generering av porösa material, vilket kräver beräkningsmässigt dyr screening för att identifiera optimala material för en given applikation. En majoritet av sådana alstrade material har dåliga egenskaper, påverkar ineffektiv allokering av beräkningsresurser. Kim et al. designade det nya neurala nätverket för att representera insatserna i både material- och energidimensioner. Den nya algoritmen har en unik fördel för att uppnå omvänd materialdesign med hjälp av ANN:er för att påverka energidimensionen som korrelerar med materialegenskaperna.

Generativt motståndsnätverk för zeoliter.

Teamet använde generativa motstridiga nätverk (GAN) för att producera kristallina porösa material på grund av deras förbättrade förmåga att producera realistiska föremål som mänskliga ansikten. GAN innehöll en diskriminator och en generator, där diskrimineringen kan skilja mellan verkliga och falska uppgifter, som generatorn agerar för att lura diskriminatorn genom att gradvis bilda realistiska (men ändå falska) föremål. Denna inställning skulle kunna främja kontradiktoriskt lärande genom att generera allt mer realistiska objekt som en biprodukt av att förbättra inlärningsprocessen för både diskriminatorn och generatorn.

Eftersom målet med detta arbete var att generera material och energiformer, Kim et al. bildade en ny typ av GAN som heter zeolit ​​GAN (ZeoGAN). Teamet syftade till att producera realistiska zeolitmaterial med hjälp av generatorn i ZeoGAN med deras motsvarande energiformer för att lägga till flera funktioner till installationen. De lade till periodisk utfyllnad inom kritikern (eller diskriminatorn) för att förhindra generering av icke-realistiska former som kunde leda till orealistiska bindningar, och underlättade konvergens för både material och energiformer genom att lägga till funktionsmatchning till ZeoGAN.

I den nuvarande experimentella inställningen, de delade in input till det neurala nätverket i material och energinät, med materialnätet ytterligare uppdelat i kisel- och syreatomnäten baserat på klassiska molekylära simuleringar. Forskarna använde tre rutnät vardera och höll antalet rutnätspunkter litet och konstant för att minska minneskostnaden, eftersom större rutnät kan leda till en mycket långsam inlärningsprocess. De representerade positionerna för kisel (Si) och syre (O) atomer med hjälp av Gaussiska funktioner, där Gauss-toppen motsvarade positionen för zeolitatomerna.

Genererar rena kiseldioxidzeoliter

Forskarna använde totalt 31, 173 metantillgängliga zeoliter för att träna det neurala nätverket. Inlärningsprocessen för ZeoGAN visade utvecklingen av material/energiformer från deras initiala Gaussiska brusfördelningar. De tränade diskriminatorn att uppskatta jordflyttarens avstånd (EMD) mellan datadistributionen och generatordistributionen, och tränade generatorn att minimera EMD för att generera realistiska prover. Initialt, material-/energiformerna liknade typisk brusfördelning men allt eftersom inlärningen fortskred, de ockuperade separata regioner i enhetscellutrymmet för att förvandlas till former som liknar typiska zeoliter.

Totalt, de genererade 1 miljon zeolitformer (både material och energi) från ZeoGAN. Från dessa former, de tilldelade positionerna för syre- och kiselatomerna med hjälp av en enkel regel och beräknade Si:O-förhållandet för varje utgång. Zeolitformerna utvecklades när de framgångsrikt passerade genom en saneringsoperation för att ge ett optimalt Si:O-förhållande och 100 procent bindningsanslutning. Från denna uppsättning, de behöll strukturer med ett litet antal symmetriskt unika T-atomer (där T är Al eller Si). De sista avslappnade strukturerna liknade deras ursprungliga zeolitformer, vilket indikerar att efterbehandlingen inte signifikant förändrade kärnan i nya zeolitformer. Kim et al. fick totalt åtta resulterande strukturer efter sanering, som inte fanns i den ursprungliga utbildningsuppsättningen för att indikera framgångsrik skapande av nya zeoliter med ZeoGAN.

Använder ZeoGAN för omvänd design av zeoliter

Zeoliterna som hittills genererats från ZeoGAN innehöll inga användarönskade egenskaper. För att förbättra designen, forskargruppen valde att ändra metanvärme för adsorption och ZeoGAN förlustfunktion för att målgenerera zeoliter med adsorptionsvärmevärden mellan 18 och 22 kJ/mol. Teamet observerade en kraftig förändring i metanvärmet från adsorptionsdistributionen inom data för de 1 miljon nygenererade, användarönskade zeolitformerna, vilket indikerar korrekt funktion av det användarönskade kriteriet. Värdena korrelerade inte med den nya förlustfunktionen, dock. Teamet implementerade sedan en liknande saneringsprocess (som tidigare), för de 1 miljon användarönskade zeolitformerna, för att ge sex nya zeoliter och en zeolit ​​som också tidigare framställts inom den icke-användare önskade uppsättningen. Av dessa sex zeoliter, fyra bibehöll metanadsorptionsvärme mellan 18 och 22 kJ/mol som förväntat, vilket indikerar framgångsrik omvänd design av zeoliterna.

Dessa experiment var en första-i-studie, eftersom föregående experimentella eller beräkningsmodeller hittills inte har gett egenskaper inom detta användarönskade specifika område. Dessutom, när Kim et al. tog bort restriktioner för antalet unika T-atomer som var möjliga för zeolitkandidater genererade från ANN, de observerade en signifikant ökning av antalet nybildade zeoliter. På det här sättet, de erhöll totalt 121 genomförbara zeolitstrukturer med hjälp av det egenutvecklade ANN, att framgångsrikt utöka antalet nya zeoliter inom det rena kiseldioxidzeolitmaterialets utrymme.

Detta arbete kommer potentiellt att bana väg för att införliva ANN:er för att rikta in användarönskade egenskaper före materialdesign och syntes. Även om ANN är begränsad till bara kisel- och syreatomer här för enkelhetens skull, antalet ingångskanaler kan ökas för att täcka mer komplexa kristallina material som MOF och COF. Omfattningen av detta arbete kan utökas för att påverka den framtida designen av olika materialklasser.

© 2020 Science X Network