Väldefinierade metallkomplex med kemisk stabilitet och strukturell avstämning är en lovande klass av elektrokatalytisk CO ₂ reduktion (ECR) katalysatorer, speciellt immobiliserade metallftalocyaniner. Dock, de starka intermolekylära π-π staplingsinteraktionerna av icke-substituerade metallftalocyaniner resulterar vanligtvis i öppen aggregation, låg löslighet, och därmed generellt okontrollerbar montering på stödytan med ojämn och flerskiktad avsättning, kraftigt minska antalet tillgängliga aktiva webbplatser.

Därför, Utvecklingen av icke-aggregerade metallftalocyaninkatalysatorer med kontrollerbara monteringsbeteenden och avstämbar ytvätbarhet för att uppnå utmärkta ECR-prestanda är fortfarande en utmaning.

I en studie publicerad i Tillämpad katalys B:Miljömässig , en grupp ledd av prof. Zhu Qilong från Fujian Institute of Research on the Structure of Matter vid den kinesiska vetenskapsakademin rapporterade en extremt aktiv och selektiv immobiliserad pyrrolidinonylnickelftalocyanin (PyNiPc)-katalysator för ECR.

Denna katalysator konstruerades av en inbyggd pyrrolidongruppassisterad monterings-/fixeringsstrategi, och presenterade dispersion på en molekylär nivå av PyNiPc på kolnanorör för att uppnå den höga ytdensiteten hos Ni-N4 aktiva platser.

Forskarna fann att den resulterande katalysatorn (PyNiPc/CNT) huvudsakligen kan producera CO i den elektrokatalytiska CO ₂ minskning, ger nästan 100 % Faradaic effektivitet över ett brett potentialområde och erhåller den ultrahöga CO/H ₂ volymförhållanden upp till 640 vid –0,88 V vs. reversibel väteelektrod (RHE).

Förutom, de fann att efter kontinuerligt krono-amperometritest vid överpotentialen 0,67 V under 10 timmar, strömtätheten och Faradaic effektivitet för CO reducerades inte nämnvärt.

Vidare, de experimentella resultaten indikerade att den höga aktiviteten av PyNiPc/CNT för ECR härrör från singelmolekylär gränsytsynergikatalys mellan PyNiPc och CNT och de inbyggda pyrrolidongrupperna spelar också en viktig roll för att främja ftalocyanindispersion och katalys.

Studien presenterar en ny strategi för att göra det bästa av nickelftalocyanins utmärkta inneboende aktivitet och tillhandahålla värdefulla guider för utvecklingen av effektiva och stabila elektrokatalysatorer för CO ₂ reduktion och andra elektrokemiska tekniker.