Cement är ett mineralbaserat material som binder samman sand och sten till betong. Även om användningen av cement sträcker sig tillbaka till antiken, forskare är fortfarande oklart om den exakta processen genom vilken den förvandlas från en färsk pasta till en fast substans. Bättre förståelse för denna övergång kan leda till utvecklingar inom förstärkning av betong samt sänka dess totala kostnad.

För att belysa denna process, forskare vid Oklahoma State University, Princeton Universitet, och U.S. Department of Energys (DOE) Argonne National Laboratory använde kompletterande bildbehandlingsmetoder för att kontinuerligt övervaka förändringar i cement. Studien utfördes på Portlandcement, världens mest populära typ, tillverkad genom att blanda kalksten med mineraler som innehåller aluminium, järn, svavel och andra grundämnen.

Forskarna utförde avbildningen med hjälp av den hårda röntgen nanosonden, en strållinje som drivs gemensamt av Argonne's Center for Nanoscale Materials (CNM) och Advanced Photon Source (APS). Både CNM och APS är DOE Office of Science User Facilities.

Den hårda röntgen-nanoproben kan lösa både struktur och kemisk sammansättning av material i en otroligt liten skala. Experimenten möjliggjorde 3D-avbildning av partiklar i flera längdskalor, från mikronstora till nanostora partiklar.

"Du behöver mer än bara ditt sinne för syn, " sa Argonne-fysikern Volker Rose, en medförfattare till studien publicerad i tidskriften Byggnads- och byggmaterial . "Du måste se strukturen på materialen och känna till deras sammansättning."

Att tillsätta vatten till cement initierar en kaskad av komplexa kemiska reaktioner som kollektivt kallas "hydrering". Under hydrering, cementen börjar som en slurry och hårdnar allt mer med tiden då olika typer av mineralföreningar bildas. Genom att registrera förändringarna av ett stort antal partiklar under de första timmarna av hydrering kunde forskarna dra viktiga slutsatser om mekanismerna som driver cementhydrering.

Forskarna drog också ett antal breda slutsatser från de ackumulerade 3D-bilderna och mätningarna av partikelsammansättningen. Till exempel, medan både mikronskaliga och nanoskaliga partiklar uppvisar ojämn tillväxt och upplösning på sina ytor, större partiklar tenderade att ackumulera mineraler som innehåller tyngre grundämnen, medan ytorna på mindre partiklar mestadels uppvisade mineralupplösning.

Traditionella studier har oftast mätt de storskaliga fysikaliska och kemiska egenskaperna hos cement när det härdar. Till exempel, temperaturmätningar visar att hydrering initialt producerar avsevärd värme under flera minuter (känd som induktionsperioden) innan den faller till ett minimum efter någon timme, och sedan snabbt stigande igen (känd som accelerationsperioden). Likaså, genom att undersöka cementprover som extraherats vid olika stadier av hydratisering, kemister har identifierat bildandet av många olika typer av mineraler under processen.

Forskare har också undersökt cement i mikroskopisk skala med hjälp av tekniker som elektron- och röntgenmikroskopi. Att göra detta, forskare stoppar hydreringsprocessen med alkohol eller aceton för att avlägsna vatten före bildtagning.

Tyvärr, Att studera de större egenskaperna hos cement under hydratisering kan inte ge detaljer om de mikroskopiska mekanismerna som driver processen. Konventionella mikroskopimetoder har också visat sig vara otillräckliga. För en, applicering av ett torkmedel för att stoppa hydratisering kan förändra cementens mikroskopiska struktur och kemi. Dessutom, många röntgentekniker kan inte helt penetrera mineralprovet, och partikelrörelser under hydrering har till stor del frustrerat 3D-avbildningsförsök på grund av de timmar långa exponeringstider som krävs. Otillräckligheten i tidigare utredningar har lämnat många grundläggande frågor obesvarade, särskilt om induktions- och accelerationsperioderna för hydrering.

De avancerade avbildningsteknikerna (snabbdatortomografi och nanodatortomografi) som användes i denna studie möjliggjorde observation av hydratiseringsprocessen från mikron- till nanoskala. Dessa bildtekniker förlitade sig på den mycket genomträngande kraften hos CNM/APS hårdröntgen nanosonden, som bara krävde sekunder för att få en 3D-datauppsättning, och var möjligt på grund av framstegen inom röntgendetektor och det höga fotonflödet som APS ger. En ny 3D-bild producerades var tionde minut under cirka 15 timmars provhydratisering. Totalt, ett 60-tal, 000 bilder förvärvades.

Forskare hoppas att slutsatserna från denna studie och liknande bildtekniker kommer att förbättra kontrollen över cementens induktions- och accelerationsfaser. Med större kontroll över hydreringsfaserna, man kan skapa mer hållbara, mer kostnadseffektiv och uppgiftsspecifik betong.

"Det är genom synergin mellan forskarna vid APS och CNM, dela med sig av sin expertis, att vi kan få insikter i materialforskning i nanoskala, " förklarade Rose.