a, Schematiskt diagram av det experimentella systemet. En bredbandig THz pumppuls (toppstyrka för elektriskt fält på 14,9 MV/cm, mittfrekvens på 3,9 THz, och bandbredd på 1-10 THz) exciterar flytande vatten för att initiera transient dubbelbrytning orsakad av THz Kerr-effekten (TKE), som övervakas av en 800 nm sondpuls som blir elliptiskt polariserad när den passerar genom vattenfilmen. b, TKE-svaren för flytande vatten och tungt vatten visas för jämförelse. Den relativt stora dämpningskoefficienten för tungt vatten i sträckningsläget motsvarar den snabbare energiavklingningen hos den harmoniska oscillatorn, vilket resulterar i en minskning av den andra toppen av TKE-svaret jämfört med vatten. c, TKE-svaret är tilldelat superpositionen av fyra komponenter, bland vilka de dubbelriktade bidragen från böjnings- och sträckningslägen spelar dominerande roller. Den föreslagna en vätebindningsoscillatormodell baserad på Lorentz dynamiska ekvation för att beskriva dynamiken i de intermolekylära moderna av flytande vatten och framgångsrikt reproducera de uppmätta TKE-svaren. Kredit:Hang Zhao, Yong Tan, Liangliang Zhang, Rui Zhang, Mostafa Shalaby, Cunlin Zhang, Yuejin Zhao, och Xi-Cheng Zhang
Flytande vatten anses vara livets hörnsten och har många extraordinära fysikaliska och biokemiska egenskaper. Vätebindningsnätverket av flytande vatten är allmänt känt för att spela en avgörande roll för dessa egenskaper. På grund av komplexiteten i intermolekylära interaktioner och den stora spektrala överlappningen av relevanta lägen, studiet av vätebindningsdynamik är utmanande. På senare år har spännande vätskor i resonans med terahertz (THz)-vågor ger ett nytt perspektiv för att utforska den övergående utvecklingen av lågfrekvent molekylär rörelse. Dock, vatten har en stor absorptionskoefficient i THz-bandet, tillämpningen av den THz-inducerade Kerr-effekttekniken i vätebindningsdynamisk forskning har förblivit utmanande.
I en ny tidning publicerad i Ljusvetenskap och tillämpningar , ett team av forskare, ledd av professor Yuejin Zhao från Beijing Key Laboratory for Precision Optoelectronic Measurement Instrument and Technology, Skolan för optik och fotonik, Beijing Institute of Technology, Kina; Professor Liangliang Zhang från Beijing Advanced Innovation Center for Imaging Technology och Key Laboratory of Terahertz Optoelectronics (MoE), Institutionen för fysik, Capital Normal University, Kina; och medarbetare använde en intensiv och bredbandig THz-puls för att resonant excitera intermolekylära moder av flytande vatten och erhöll bipolära THz-fältinducerade transienta dubbelbrytningssignaler genom att använda en fritt rinnande vattenfilm.
De föreslog en harmonisk oscillatormodell med vätebindningar associerad med den dielektriska känsligheten och kombinerade den med Lorentz dynamiska ekvation för att undersöka den intermolekylära strukturen och dynamiken hos flytande vatten. De sönderdelar huvudsakligen de bipolära signalerna till en positiv signal orsakad av vätebindningssträckningsvibrationer och en negativ signal orsakad av vätebindningsböjningsvibrationer, vilket indikerar att polariserbarhetsstörningen av vatten ger konkurrerande bidrag under böjnings- och sträckningsförhållanden. Resultaten ger en intuitiv tidsupplöst utveckling av polariserbarhetsanisotropi, som kan återspegla de intermolekylära lägena för flytande vatten på sub-pikosekundskalan.
THz-vågorna kan resonant excitera ett eller flera molekylära rörelselägen i vätskor, som är ett kraftfullt verktyg för att utforska lågfrekvent molekylär dynamik. Dessa forskare sammanfattar principen för deras arbete:
"Vi använde ett elektriskt THz-fält för att resonant excitera de intermolekylära moderna av flytande vatten. Den transienta rotationen av en molekyl producerar ett inducerat dipolmoment, som omedelbart överför det momentum som drivs av THz-fältet till den begränsade translationella rörelsen hos intilliggande vattenmolekyler. Denna translationsrörelse kan tilldelas ett böjningsläge och ett sträckningsläge, vilket kan leda till att komponenterna i polariserbarhetsanisotropi är vinkelräta och parallella med vätebindningarna, respektive, vilket resulterar i dubbelriktad prestanda."
"I experimentet, en intensiv THz-excitationskälla och en ultratunn strömmande vattenfilm som ersätter traditionella kyvetter är grunden för att uppnå högkvalitativa signaler." tillade de.
"Den ultrasnabba intermolekylära vätebindningsdynamiken hos vatten som avslöjas av en bredbandig THz-pumppuls kan ge ytterligare insikter i den transienta strukturen hos flytande vatten som motsvarar de relevanta lägena. Detta genombrott kan öppna en ny plats för att detektera de fysiska mekanismerna för gasfasen i vatten och kristallina och amorfa isar, såväl som den komplexa interaktionen mellan reagenser och lösningsmedelsvattenmolekyler, ", avslutar forskarna.