Schematiskt diagram över Mn SAC-beredning och mekanism för elektrokemisk CO 2 minskning. Kredit:FENG jiaqi
Elektrokemisk CO 2 reduktionsreaktion (CO 2 RR) är ett lovande sätt att omvandla CO 2 till användbara kemikalier.
En forskargrupp ledd av prof. Zhang Suojiang från Institute of Process Engineering (IPE) vid den kinesiska vetenskapsakademin förberedde en mangan (Mn) enatomskatalysator (SAC) med Mn-N 3 webbplats som stöds av grafitisk C 3 N 4 , som uppvisade effektiv prestanda för CO 2 elektroreduktion.
Detta arbete publicerades i Naturkommunikation den 28 augusti.
Det är en stor utmaning att erhålla hög Faradaic effektivitet (FE) och hög strömtäthet samtidigt med billiga katalysatorer för CO 2 RR.
Den framställda katalysatorn uppvisade en maximal CO FE på 98,8 % med 14,0 mA cm -2 CO strömtäthet ( j CO ) vid överpotential på 0,44 V i KHCO 3 elektrolyt, överträffade alla rapporterade Mn SAC.
Dessutom, en högre j CO värde på 29,7 mA cm -2 erhölls vid överpotential på 0,62 V, när jonisk vätska användes som elektrolyt.
Röntgenabsorptionsspektroskopi och ringformig mörkfältsskanningselektronmikroskopi med hög vinkel bekräftade atomärt dispergerat Mn i katalysatorn, och den bäst passande analysen indikerade att den isolerade Mn-atomen var trefaldigt samordnad av N-atomer.
"In situ röntgenabsorptionsspektra och densitetsfunktionella teoriberäkningar visade att katalysatorns anmärkningsvärda prestanda tillskrevs Mn-N 3 webbplats, som underlättade bildandet av nyckelmellanprodukten COOH genom en sänkt fri energibarriär, " sa prof. Zhang Suojiang.
Detta arbete visar att CO 2 RR-aktivitet för Mn-baserade katalysatorer kan förbättras genom förändrad koordinerad miljö.
"Det ger en viktig vetenskaplig grund och genomförbarhet för låg kostnad och högeffektiv elektrokemisk CO 2 reduktion till användbara kemikalier, " sa prof. Zhang Xiangping, en medförfattare till tidningen.