Ytladdningstillståndet för samkatalysator spelar en viktig roll vid fotokatalys. Dock, regleringen om ytladdningstillstånd för samkatalysatorer, särskilt genom att ändra deras mikrostrukturer och koordinationsmiljö, förblir nästan outforskad. Nyligen, Hai-Long Jiangs forskargrupp från University of Science and Technology i Kina gjorde mycket intressanta framsteg i denna aspekt genom att tillverka en-atom-legeringens samkatalysator. Upphovsman:Science China Press
Fotokatalys, omvandla solenergi till kemisk energi, har erkänts vara en mycket lovande lösning på aktuella energi- och miljöfrågor. Det fotokatalytiska systemets prestanda beror till stor del på ytladdningstillståndet för aktiva platser (vanligtvis samkatalysatorer), eftersom Schottky-korsningen mellan fotosensibilisator och samkatalysator underlättar laddningsöverföring mellan dem och slutligen till reaktantmolekyler, främja adsorption och aktivering av den senare.
I motsats till de befintliga rapporterna om samkatalysatorer, såsom utveckling av icke-ädla metaller, partikelstorlek och distributionskontroll, exponerade kristallfasetter och deras gränssnittskontakt med fotosensibiliserare, regleringen av ytladdningstillståndet för samkatalysatorer genom att ändra deras mikrostrukturer ger stora möjligheter att öka fotokatalys, men är fortfarande extremt sällsynt.
I det här arbetet, Dr Jiangs forskargrupp från University of Science and Technology i Kina har uppnått målet att optimera Pt -ytladdningsstater via kontroll av bimetallisk Pd@Pt -mikrostruktur och Pt -koordinationsmiljö.
De bimetalliska kärnskalskalstrukturerade Pd@Pt NP:erna har tillverkats och stabiliserats på plats av ett ljuskänsligt och representativt metallorganiskt ramverk (MOF), UiO-66-NH 2 . Mikrostrukturen i Pd 10 @Ptx-samkatalysator kan styras exakt från kärnhölje till enkelatom-legering (SAA), under vilken Pt -samordningsmiljön förändras, genom att exakt och enkelt ställa in Pt -innehållet.
Med tanke på de olika arbetsfunktionerna för Pd och Pt, laddningen mellan Pd och Pt omfördelas, åtföljd av Pt -samordningsmiljöförändring, sålunda uppnås ytladdningstillståndsreglering av Pt -platser.
Som ett resultat, alla Pd@Pt/MOF uppvisar utmärkt fotokatalytisk väteproduktionsaktivitet på grund av de elektronrika Pt-ställena som gynnades av laddningsfördelningseffekt. Dessutom, den optimerade Pd 10 @Pt 1 /MOF-komposit med SAA-samkatalysator, som har den mest elektronrika Pt, uppvisar en exceptionellt hög fotokatalytisk väteproduktionsaktivitet, långt överstiger motsvarande motsvarigheter (se bilden).
Detta är den första rapporten om SAA-samkatalys mot fotokatalys. Den tillhandahåller designstrategin och det syntetiska protokollet för tillverkning av SAA-katalysatorer och öppnar en ny väg för SAA-baserad fotokatalys. Dessutom, som ett alternativ till den klassiska Schottky -korsningsstrategin, detta arbete introducerar ett nytt tillvägagångssätt för att ladda tillståndsoptimering genom att reglera ko-katalysatorns mikrostruktur (särskilt koordinationsmiljöstyrningen), mot förbättrad fotokatalys.
