Single-atom catalyst (SAC) är en konceptuell brygga mellan homo- och heterogen katalys. Det erbjuder nya möjligheter att fånga reaktionsintermediärerna genom att identifiera de aktiva platserna, och till och med övervaka det dynamiska beteendet hos både den geometriska strukturen och den elektroniska miljön för de katalytiska platserna i atomär skala.

Både utforskningen av SAC-modeller med en bestämd mikromiljö och utvecklingen av nya operandotekniker med hög atomupplösning är betydande, ändå utmanande.

Nyligen, ett forskarlag ledd av prof. Huang Yanqiang och prof. Zhang Tao från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin och deras medarbetare rapporterade sina resultat om elektroniska och strukturella dynamik hos katalytiska centra i en Fe-atom material under in situ syrereduktionsreaktionsförhållanden (ORR).

Studien publicerades i Chem den 20 nov.

Forskarna syntetiserade en-Fe-atomkatalysatorer med välkontrollerad platsdensitet och bestämd N-koordinationsmiljö via en lösningsmedelsassisterad länkutbytesmetod (SALE). De använde det som modellsystem för att förstå ORR-mekanismen på elektronisk nivå.

"Vi utvecklade Operando Mossbauer-spektroskopi för första gången för att identifiera de exakta strukturerna och spinntillståndet för aktiva atomärt dispergerade Fe-grupper under ORR, " sa prof. Huang.

Genom att kombinera med operando Raman och röntgenabsorptionsspektroskopi (XAS) mätningar, samt studier av densitetsfunktionsteori (DFT), forskarna bevisade att den potentiellt relevanta strukturella och elektroniska utvecklingen av de aktiva enkel-Fe-atomenheterna var genom att direkt fånga *O ₂ - och *OH-intermediärer under ORR-förhållanden.

Dessa resultat gav ett bevis på konceptet för integration av operandotekniker och SAC, som kan leda vägen mot insikten på elektronisk nivå i de katalytiska centran och reaktionsmekanismen.