En gemensam forskargrupp ledd av professor Liu Zhongmin, Prof. Wei Yingxu, och prof. Xu Shutao från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) avslöjade mekanismen bakom bildandet av den första kol-kolbindningen (CC) bindningen under metanol-till-olefinerna (MTO) ) bearbeta.

Denna studie publicerades i Chem den 23 juni.

Prof. Zheng Anmins grupp från Innovation Academy for Precision Measurement Science and Technology of CAS var också involverad i studien.

Den första C-C-bindningen i MTO-processen bildas i det inledande skedet av reaktionen. Det finns ingen direkt metod för att belysa bindningsbildningen/reaktionsmekanismen på grund av svårigheten att fånga mellanliggande arter.

"Vi undersökte den direkta C-C-bindningsmekanismen under den initiala MTO-reaktionen över HSSZ-13-zeolit ​​med en 8-ledad ring och en chabazit-topologisk struktur, " sa prof. Xu.

De upptäckte utvecklingen av de organiska arterna på SSZ-13-katalysatorytan under metanolomvandlingen. För första gången, de fångade direkt ytetoxiarterna (SES), de kritiska arterna som innehåller den initiala C-C-bindningen under verkliga MTO-reaktionsbetingelser vid det initiala reaktionssteget.

Dessutom, forskarna anställde ab initio molekylär dynamik (AIMD) teoretisk beräkningssimulering för att förutsäga och presentera den visualiserade och kompletta processen för initial C-C-bindningsbildning med början från C1-reaktanterna och C1-intermediärerna.

Baserat på experimentella och teoretiska bevis, de etablerade de fullständiga och genomförbara initiala C-C-bindningsbildningsvägarna, nämligen, ytmetoxiarter (SMS)/trimetoxionium (TMO) förmedlad metanol/dimetyleter (DME) aktivering med en synergistisk effekt från SMS och de negativt laddade ramverkssyreatomerna för att bilda SES.

"Vår studie belyser inte bara den kontroversiella frågan om den första C-C-obligationsbildningen i MTO-processen, men berikar också den grundläggande teorin om C ₁ katalytisk kemi, " sa prof. WEI.