Illustration av överlägset CO2-selektivt COF nanosheet-membran för högpresterande CO2/H2-separering. Kredit:Peng Yuan
En forskargrupp ledd av Prof. Yang Weishen och Dr. Peng Yuan från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) utvecklade en ny strategi för att tillverka enfas CO 2 -selektiva kovalenta organiska ramverk (COFs) nanosheetmembran med både hög CO 2 /H 2 separationsfaktorer och hög CO 2 permeans.
Denna studie publicerades i Angewandte Chemie International Edition den 20 juli.
Tvådimensionella (2D) COFs, en klass av kristallina organiska skelett som har permanenta endimensionella porer, lovar att fungera som högkvalitativa membranmaterial i CO 2 fånga fält. Dock, deras inneboende porstorlekar (> 0,8 nm) är för stora för att ge önskad molekylsiktkapacitet för gasseparationer för närvarande.
Forskarna exfolierade tre typer av 2D COFs, det är, TpPa-1, TpPa-2 och TpHz, med en genomsnittlig partikelstorlek på 3 um och olika porstorlekar till 2 nm tjocka nanoark. Intakta kristalliniteter och funktionaliteter bibehölls väl efter exfolieringsbehandling.
De fann att även TpHz med relativt minsta inneboende porstorlek inte kunde uppvisa önskad gasseparationsprestanda i en form av konventionellt bulkmembran. Med ultratunna nanoskivor fungerade som membranbyggande enheter, de utvecklade nya COF nanosheet-membran som uppvisar distinkta förskjutna staplingsmikrostrukturer.
"Precis som fiskenätet, du kan oregelbundet stapla flera nät för att fånga små fiskar, " sa Dr Peng.
De spännande membranstrukturerna i samarbete med inneboende CO 2 - selektiv adsorptionskapacitet hos COF-ramverk gav COF nanosheetmembranen genomträngningsprioritet för stora COF 2 molekyler från blandad CO 2 /H 2 gas baserad på en ytdiffusionsmekanism.
Bland membranen, TpPa-2 nanosheetmembran med medelstor porstorlek visade den högsta CO 2 /H 2 separationsfaktor och CO 2 beständighet, som nådde målet med kommersiell genomförbarhet för syngasseparationer.
Forskarna identifierade att TpPa-2 nanosheetmembranen uppvisade ordentliga förträngda porer härrörande från de förskjutna staplingsmönstren, vilket tillät exakt två kolumner av CO 2 molekyler att passera genom och maximerade blockeringseffekten för H2-passage.
Denna studie ger en ny porteknikstrategi för design och tillverkning av högpresterande COF-membran i gasseparationsområdet.
"Att dra full nytta av denna porteknikstrategi, olika kategorier av COF med diversifierade porstrukturer kan möjliggöra specificerade membranbaserade gasseparationer, " sa prof. Yang.