(a) 2D omfokuserad Otillräcklig (J-medierad) 29Si{29Si} DQ NMR-spektrum av syntetiserad zeolit ITW. (b) DNP-förstärkt 2D 29Si{29Si} J-förmedlat korrelationsspektrum för kalcinerad Si-SSZ-70. (c) Schematiskt diagram av ramstrukturen för Al-SSZ-70 (orange färg indikerar T-ställena som är upptagna av Al-heteroatomer), och 2D 27Al{29Si} J-HMQC NMR-spektrum av kalcinerad Al-SSZ-70. Kredit:Science China Press
Zeoliter är viktiga oorganiska kristallina mikroporösa material med ett brett användningsområde inom områdena katalys, jonbyte och adsorption/separationer. På grund av sin unika porstruktur, höga termiska stabilitet och avstämbara syra-basegenskaper är zeoliter en typ av de viktigaste heterogena katalysatorerna som används inom petrokemisk industri och finkemisk industri.
Utformningen av effektiva zeoliter med förbättrade egenskaper beror på förståelsen av struktur-aktivitetssambandet, vilket kräver grundläggande karaktärisering av zeoliterna. Solid-state NMR (ssNMR)-spektroskopi är ett väletablerat verktyg i studien av zeoliter och relevanta katalytiska reaktioner på grund av dess fördel med att ge insikter på atomär nivå om molekylär struktur och dynamiskt beteende.
I en ny recension publicerad i National Science Review , forskare vid State Key Laboratory of Magnetic Resonance and Atomic and Molecular Physics i Wuhan, Kina, sammanfattar de senaste framstegen inom ssNMR av zeolitkatalysatorer, huvudsakligen inklusive de nya tillämpningarna av ssNMR för att undersöka zeolitstruktur, katalytiskt aktiva platser, intermolekylära interaktioner och katalytiska reaktionsmekanismer. Författarna diskuterar också de nuvarande begränsningarna och framtidsutsikterna för ssNMR-teknik för dess tillämpning i zeolitkatalysatorer.
Författarna indikerar att, i kombination med avancerad instrumentering och experimentell teknik, har ssNMR visat sig vara ett kraftfullt analytiskt verktyg för karakterisering av zeoliter. Direkt detektering av ramverksstruktur och sura platser möjliggörs genom att använda olika 1D- och 2D-ssNMR-metoder. Den erhållna kunskapen har gjort det möjligt för zeolitforskare att optimera zeoliter med förbättrad katalytisk prestanda i många viktiga reaktioner såsom metanolomvandling, krackning av kolväten och oligomerisering av alkener.
Samtidigt tillåter 1D- och 2D-korrelationsspektroskopi ssNMR att undersöka de internukleära rumsliga närheterna, som är associerade med värd-gäst- och gäst-gästinteraktioner i zeoliter. Karakteriseringen av olika interaktioner gör det möjligt för forskare att få bättre förståelse för zeolitsyntes, adsorption/desorption och katalytiska reaktioner.
Dessutom har användningen av ssNMR för observation och identifiering av kritiska aktiva intermediärer i zeolitkatalyserade reaktioner blivit en nyckelmetod för att belysa reaktionsmekanismen. Kunskapen om reaktionsmekanismen och de inblandade intermediärerna har tillämpats på syntesen av nya zeoliter som kan kontrollera reaktionsvägen i en komplex reaktion såsom metanolomvandling. + Utforska vidare