Kredit:Wiley
Ett steg mot koldioxid (CO2). ) neutralitet och mildring av både växthuseffekten och energikrisen skulle vara att omvandla CO2 till kolvätebaserade bränslen som metan med hjälp av ljus. I tidskriften Angewandte Chemie International Edition , har ett kinesiskt forskarlag introducerat en mycket effektiv fotokatalysator baserad på guldatomer för att göra denna omvandling möjlig.
Den fotokatalytiska omvandlingen av CO2 sker genom en serie processer där elektroner överförs. Detta kan resultera i olika produkter, inklusive kolmonoxid (CO), metanol (CH3). OH), metan (CH4 ) och andra kolväten. Åtta elektroner måste överföras på vägen från CO2 till CH4 —mer än för andra C1 Produkter. Metan är den termodynamiskt gynnsamma slutprodukten, men den konkurrerande reaktionen för att bilda CO kräver bara två elektroner och är mycket snabbare, så den är kinetiskt gynnad. Effektiv och selektiv metanisering är därför särskilt utmanande.
Ett team ledd av Hefeng Cheng (Shandong University, Jinan, Kina) och kollegor har nu utvecklat ett praktiskt tillvägagångssätt för att effektivt omvandla CO2 till CH4 använder solenergi. Nyckeln till deras framgång är en ny katalysator med enstaka guldatomer. Eftersom guldatomer aggregerar i konventionella förberedelsesmetoder, utvecklade teamet en ny strategi som använder ett komplext utbyte för att producera katalysatorn.
På grund av deras unika elektroniska strukturer beter enatomskatalysatorer annorlunda än konventionella metallnanopartiklar. När de är fixerade till ett lämpligt underlag är nästan alla enskilda atomer också tillgängliga som aktiva katalytiska centra. I denna nya katalysator är enstaka guldatomer förankrade till ett ultratunt zink-indiumsulfid-nanolager och var och en koordinerad till endast två svavelatomer. Under solljus visades katalysatorn vara mycket aktiv med en CH4 selektivitet på 77 %.
En fotosensibilisator (ett ruteniumkomplex) absorberar ljus, blir exciterad och accepterar en elektron som görs tillgänglig av en elektrondonator (trietanolamin). Den för sedan elektronen vidare till katalysatorn. De enskilda guldatomerna på ytan av stödet fungerar som "elektronpumpar". De fångar elektronerna betydligt mer effektivt än guldnanopartiklar och överför dem till CO2 molekyler och mellanprodukter.
Detaljerad karaktärisering och beräkningar visar att katalysatorn aktiverar CO2 molecules to a much greater degree than gold nanoparticles, more strongly adsorbs the excited *CO intermediates, lowers the energy barrier for binding hydrogen ions, and stabilizes the *CH3 intermediate. This allows CH4 to be the favored product and minimizes the release of CO. + Utforska vidare
