Schematisk illustration av primär C–H-bindningsoxidation av toluen. Kredit:Chen Cheng et al.
Syrevakans (Ov ) påverkar signifikant oxidationsprocessen genom syreadsorption och aktivering. Elementdopning kan skapa syrevakans på titandioxid (TiO2 ), men effekterna av dopämnena på oxidationsreaktionen över syrevakans förblir oklara.
En forskargrupp från Research Center for Eco-Environmental Sciences vid den kinesiska vetenskapsakademin har nyligen tillverkat syrevakans genom att dopa kväve till anatas TiO2 . Deras resultat publicerades i Cell Reports Physical Science .
För att tillverka syrevakans med olika strukturer dopade forskarna kväve (N) och bor (B) till anatas TiO2 (N-TiO2 och B-TiO2 ). Både N - –Ti 3+ –Ov och Ti3 + –Ov observerades i N-TiO2 , men bara Ti 3+ –Ov i TiO2 och B-TiO2 . Resultaten visade att N - –Ti 3+ –Ov är mer reaktiv än Ti 3+ –Ov i O2 aktivering.
Dessutom har N - –Ti 3+ –Ov aktiva webbplatser bildade i N-TiO2 förbättrar avsevärt det termiska utbytet och selektiviteten för oxidationen av de primära C–H-bindningarna i toluen.
Adsorption och aktivering av O2 är det hastighetsbegränsande steget i den selektiva oxidationen av primära C–H-bindningar i toluen. N - –Ti 3+ –Ov eftersom elektrondonatorer bidrog till en snabb bildning av supersyrearter (·O2 - ), som visade sig vara aktivt syre för primär C–H-bindningsoxidation.
Tillverkningen av N - –Ti 3+ –Ov platser öppnar en ny väg för dopningsmedel för att förbättra reaktiviteten för syrevakansen och förbättra den primära C–H-oxidationsselektiviteten. + Utforska vidare