Kredit:Prof. Zhuangs grupp
Teoretisk beräkning har blivit en oumbärlig metod för att avslöja termodynamiken och kinetiken för katalys. Statisk beräkningsstrategi är det mest populära tillvägagångssättet inom teoretisk katalys, där reaktionens termodynamik och kinetik utvärderas baserat på några stationära geometrier vid nolltemperatur och några ideala statistiska mekanikmodeller.
Därför begränsas noggrannheten hos allmänt använda statiska tillvägagångssätt av kompatibiliteten mellan ideala modeller och realistiska förhållanden. I jämförelse är ab initio molecular dynamics (AIMD)-simulering ett väl beprövat tillvägagångssätt som går bortom statiska stationära tillstånd. Det är dock mycket svårt att få en konvergerad termodynamik och kinetik på grund av signifikant höga beräkningskostnader för simuleringar i långa tidsskala.
I en nyligen publicerad studie publicerad i Chinese Chemical Letters , Prof. Chen Jun och Prof. Chen Zhening från Prof. Zhuang Weis grupp vid Fujian Institute of Research on the Structure of Matter vid den kinesiska vetenskapsakademin föreslog en mycket effektiv dynamisk beräkningsstrategi för beräkning av termodynamik och kinetik i heterogen katalys på kombinationen av effektiv potentiell energiyta (PES) och simuleringar av molekylär dynamik (MD).
Genom att använda kemisorberad CO på Ru(0001)-ytan som det illustrativa katalytiska systemet, uppnådde forskarna en stor tidsskala MD på nivån mikrosekund, och den neurala nätverksanpassade PES visade en hög effektivitet.
De erhöll tillförlitlig temperaturberoende termodynamik och kinetik vid var och en av sju olika temperaturer från 300 till 900 K, vilket går utöver det populära statiska tillvägagångssättet såväl som övergångstillståndsteorin, vilket ger en mer exakt beskrivning av katalytiska processer vid realistiska förhållanden.
Vidare indikerade forskarna att den dynamiska beräkningsstrategin baserad på effektiva PES- och MD-simuleringar är lättillgänglig som en exakt men ändå effektiv metod för att utvärdera den exakta termodynamiken och kinetiken för katalytiska processer under realistiska förhållanden. Resultaten kan användas som ett viktigt riktmärke för efterföljande studier av dynamiska protokoll för heterogen katalys.
Denna studie visar tydligt effektiviteten och tillförlitligheten hos den dynamiska beräkningsstrategin baserad på effektiva PES- och MD-simuleringar, vilket förväntas vara ett kraftfullt verktyg för statistisk termodynamik och kinetikberäkning i katalys, i kombination med lämpliga förbättrade provtagningsmetoder när det behövs. + Utforska vidare
