Förmågan att bearbeta information som erhålls från deras närmiljö hjälper organismer att utföra svåra uppgifter. Även den enklaste livsformen (en enda cell), kan känna av olika kemiska och fysiska stimuli och bearbeta denna information genom sin inneboende komplexa intracellulära logik för att utföra komplicerade cellulära funktioner som celldelning, cellmotilitet och lasttransport.

Under de senaste åren har målet att utveckla konstgjorda livliknande system lett till utforskningen av komplexa kemiska reaktioner, som befinner sig i ett tillstånd ur jämvikt. Att utnyttja den fullständiga potentialen hos sådana system, angående deras förmåga att bearbeta information från flera externa stimuli och utföra programmerbara spatiotemporala funktioner förblir dock outforskat. Forskare vid Center for Self-assembly and Complexity (CSC), Institute for Basic Science (IBS, Sydkorea), har nu kommit på kemiska system som inte är i jämvikt, som kan känna av flera yttre stimuli (t.ex. ljus, ljud, atmosfäriskt syre) och bearbetar denna information för att utföra programmerbara livliknande rumsliga funktioner.

Forskarna kallade dessa "kemiska logiska system" (CLS), eftersom informationen som ges till dessa system från flera externa ingångar bearbetas genom att följa boolesk logik för att komma fram till ett önskat resultat. Forskarna beskriver två CLS i denna studie, varav den ena leder till bildandet av programmerbara spatiotemporala kemiska mönster och den andra resulterar i den programmerbara spatiotemporala rörelsen hos en flytande last. "Att välja lämpliga system utanför jämvikt är en viktig aspekt för att utveckla CLS. Arbetet med det här projektet var riktigt roligt eftersom vi oftast kunde förutsäga de experimentella resultaten enligt det program som vi satte in", förklarar Seoyeon Choi , en doktorand vid POSTECH och den första författaren till denna studie.

Forskarna designade först CLS-1 baserat på redoxkemin hos metylviologen (MV ²⁺ ), som är känd för att reduceras till sin radikala katjoniska form (MV ^•+ ) genom bestrålning av synligt ljus, i närvaro av en fotosensibilisator och ett offerreduktionsmedel. När den exponerade gulfärgad CLS-1-lösning tagen i en petriskål med synligt ljus, hörbart ljud och atmosfäriskt syre, blev den först mörkgrön och omorganiserades sedan gradvis till ett spatiotemporalt mönster bestående av mörkgröna och gula koncentriska ringar (en önskad utgång). Frånvaron av någon av de tre insignalerna leder till en oönskad utsignal, t.ex. ett slumpmässigt kemiskt mönster. Resultaten antydde tydligt att CLS-1 uppvisade en OCH-logisk grind-respons mot de tre ingångarna:ljus, ljud och syre. De kemiska gradienterna inom de spatiotemporala mönstren skulle kunna justeras ytterligare genom att använda en fotomask under fotobestrålningsprocessen.

Teamet utforskade sedan CLS-2 som uppvisade en snabb och reversibel upplösning av en peptidbasenhet som svar på bestrålning med blått ljus. Detta åtföljdes av en reversibel förändring i lösningens ytspänning, vilket resulterade i en inducerad Marangoni-effekt, som kan användas för att driva en flytande last över en lösningsyta. Forskarna utförde sedan en sådan laströrelse i närvaro av hörbart ljud och observerade att den genererade koncentriska ringformade topografin av lösningsytan fungerade som mallade spår för den kontrollerade spatiotemporala rörelsen av en flytande last (Styrofoam bead). The cargo movement could be effectively programmed only when light and audible sound were simultaneously irradiated, CLS-2 therefore exhibited an AND logic-gate response towards the two input stimuli.

The authors further observed that the at least two different types of cargo movement could be achieved by controlling the parameters of the audible sound input. A sound input of 38 Hz and 0.06 g (Audio-I) resulted in an orbital motion of the cargo along the circular tracks. On the other hand, with a slightly tweaked sound input (42 Hz and 0.08 g; Audio-II) a short distance radial motion of the cargo was observed. The application of the two input signals was further combined in such a way to execute a predetermined sequence of orbital and short radial motion of the cargo, which resulted in an even higher level or complicated functions such as navigating a cargo through a maze.

According to Dr. Mukhopadhyay, a co-corresponding author in this work who led this study, "Designing the maze was a real challenge for us. A conventional maze with real physical barriers would have interfered with the Faraday wave formation. To circumvent this issue, we thought of using a maze shaped photomask and projected it over the CLS-2 solution. This helped us in navigating the floating cargo only along a complex predetermined path, where it was dually exposed to light irradiation and sound waves."

The researchers at the CSC-IBS believe that the present strategy of exploiting audible sound and light in combo to maneuver a cargo through a maze, avoiding the conventional methods based on chemotaxis, phototaxis, magnetotaxis, etc., adds a new tool for researchers to develop materials exhibiting life-like properties and in the field of systems chemistry in general. Prof. Kimoon Kim, Director of the Center for Self-assembly and Complexity, who supervised the overall research opines, "The development of out-of-equilibrium CLSs can be one of the missing pieces of a very complex jigsaw puzzle that can connect the living and the non-living domains. The present result is just a small step in this direction, to achieve a similar level of complexity of CLSs that operate within a cell remains a distant goal." He laughs and adds further, "At present, the chemicals act merely as characters provided with a programmed script. Perhaps, like a movie director, I can command—Light… Sound… and Action!"

The results of this study were published on May 13 in Chem . + Utforska vidare

Spatiotemporal regulation of chemical reactions using only audible sound