Materialforskare strävar efter att identifiera atomarrangemanget av 2D Ruddlesden-Popper hybridperovskiter (RPP) med hjälp av icke-invasiv avbildning; dock är processen utmanande på grund av den isolerande naturen och mjukheten hos de organiska lagren. I en ny rapport som nu publicerats i Science Advances , Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh och Kai Leng, och ett team av forskare inom fysik, kemi och material vid National University of Singapore och Palacky University Czech Republic, demonstrerade sub-ångströmsupplösningsavbildning av mjuka organiska skikt och oorganiska ramverk i en tvådimensionell bly-halid perovskitkristall. Teamet åstadkom detta med hjälp av skanningstunnelmikroskopi och beröringsfri atomkraftsmikroskopi med stöd av teoretiska simuleringar. Resultaten från scanning tunnelmikroskopi avslöjade den atomära rekonstruktionen av det oorganiska bly-halogenidgittret och kristallens sammansättning, medan atomkraftsmikroskopi gav obestridd visualisering av materialytan och bindningsinteraktioner med det oorganiska gittret. Den gemensamma metoden gjorde det möjligt för forskarna att erhålla avbildning i atomskala och elektrostatisk potential för materialet för att avslöja alternativa kvasi 1-D elektron- och hålkanaler vid de angränsande tvillinggränserna.

Ruddlesden-Popper hybrid perovskites (RPP)

Forskargruppen beskrev tvådimensionella hybridperovskiter som en anmärkningsvärd plattform för optoelektroniska enhetstillämpningar. De krediterade plattformens produktivitet till en nära koppling mellan excitoniska egenskaper och kvantbrunnsstrukturer av mjuka isolerande organiska skikt inklämda mellan ledande oorganiska bly-halogenider. Närvaron av tvådimensionalitet ledde till uppkomsten av många kvantfenomen, samtidigt som den avsevärt förbättrade foto- och kemisk stabilitet och inställning av optoelektroniska egenskaper. Baserat på de unika dielektriska och kvanteffekterna, etablerade Telychko et al perovskiterna som en lovande klass av material för nästa generations optoelektroniska applikationer. Teamet visade hur den strukturella avslappningen av oorganiska gitter av 2D-perovskiter leder till uppkomsten av en mängd olika materialegenskaper på atomär skala i hybridperovskiter som hittills återstod att studera. För att förstå påverkan av gitterarkitekturen på de inneboende egenskaperna av intresse använde de scanning tunneling mikroskopi och scanning transmission elektronmikroskopi till en början, men eftersom vissa av dessa metoder kunde orsaka strukturella skador via kollisioner av perovskites med den energiska strålen. Telychko et al använde de senaste framstegen inom stämgaffel (qPlus)-baserad beröringsfri atomkraftmikroskopi (nCAFM) avbildning med en kolmonoxidfunktionaliserad spets för atomiskt lösta studier. Metoderna gav ett idealiskt verktyg för icke-invasiv sub-ångströmskalig avbildning av perovskitkristallerna och deras isolerande organiska skikt.

Telychko et al valde blyjodperovskitfamiljen för den kombinerade avbildningsprocessen och beskrev perovskitfamiljen via en allmän kemisk formel. Teamet exfolierade mekaniskt bulkperovskitkristallerna för att producera monolager och fålagers flingor för att underlätta avbildningsprocessen. Med hjälp av representativ STM (scanning tunneling microscopy) fick forskarna ett periodiskt dimerliknande mönster. Däremot noterade de att bilder erhållna vid negativa förspänningar innehåller rikligt suddiga egenskaper, på grund av instabiliteten i att avbilda de organiska katjonerna.

Beröringsfri mätningar av atomkraftmikroskopi (ncAFM)

För att övervinna utmaningen med icke-invasiv avbildning, använde teamet därefter beröringsfri atomkraftmikroskopi (ncAFM) avbildning av perovskitytan för att avslöja "pilliknande" egenskaper och avslöja geometrin hos de organiska butylammoniumkatjonerna (betecknade BA) ⁺ ). Forskarna avslöjade dessa egenskaper tillsammans med den underliggande oorganiska oktaedriska gitterarkitekturen via icke-invasiv avbildning av perovskitstrukturer i kvasi-3D. Teamet fick djupare insikt om ursprunget till det unika arrangemanget av katjoner genom att utföra storskalig densitetsfunktionsteori och van der Waals beräkningar av perovskiten i låg temperatur för att validera den atomära perovskitens struktur. På detta sätt observerade Telychko et al de kvasi-1D tvillinggränserna för tvillingdomänsammansättningen av perovskitkristaller för första gången. De verifierade tvillingdomänens sammansättning genom att utföra Kelvin-sondkraftsmikroskopmätningar för att få nya kvantitativa insikter om domänsammansättningen i nanoskala. Resultaten avslöjade den polariserade elektrostatiska potentialen över tvillinggränser för första gången för att möjliggöra långdistansexcitonutbredning för att förbättra prestandan hos perovskitbaserade fotovoltaiska och optoelektroniska enheter.

På detta sätt kombinerade Mykola Telychko, Shayan Edaltmanesh och Kai Leng och kollegor scanning tunneling microscopy (STM) och non-contact atomic force microscopy mätningar (ncAFM) för att exakt identifiera grundtillståndskonfigurationen och mikrostrukturen hos Ruddlesden-Popper hybridperovskites (RPP). STM-avbildningsmetoden löste den dimerliknande atomrekonstruktionen av det underliggande oorganiska bly-halidgittret, medan ncAFM underlättade visualisering av ytkatjoner. Teamet validerade de kombinerade avbildningsresultaten med densitetsfunktionella teoriberäkningar, arbetet gav detaljer om atomära strukturer och den elektrostatiska potentialfördelningen över tvillingdomänen. Resultaten har flera implikationer för den optoelektroniska prestandan hos 2D-perovskitfilmerna. Genom att använda den kombinerade avbildningsmetoden, och mer specifikt, förlita sig på ncAFM, underbyggde teamet en enorm potential för icke-invasiv avbildning av ett brett utbud av mjuka organisk-oorganiska hybridfunktionella material. Den synergistiska kombinationen av metoder kan underlätta en djupare insikt i tekniskt relevanta optoelektroniska fenomen. + Utforska vidare

Molekylärt tunn hybridperovskit för avancerade optoelektroniska applikationer

© 2022 Science X Network