Mycket förbättrad aromatisk selektivitet genom koppling av klormetan och kolmonoxid över H-ZSM-5. Kredit:Fang Xudong
Metan, huvudbeståndsdelen i skiffergas och brandfarlig is, förväntas ersätta petroleum för att producera kemikalier med högt förädlingsvärde som aromater.
Metan är relativt mycket inert, vilket orsakas av den höga CH-bindningsstyrkan och supersymmetriska strukturen och hindrar dess tillämpningar.
Nyligen utvecklade ett forskarlag under ledning av Prof. Liu Zhongmin och Prof. Zhu Wenliang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) en strategi för omvandling av metan till aromater genom koppling av CH3 Cl med CO över H-zeoliter.
Denna studie publicerades i Angewandte Chemie International Edition den 1 februari.
Forskarna använde H-ZSM-5 som katalysatorer för att uppnå hög aromatisk selektivitet såväl som hög selektivitet för bensen, toluen och xylen (BTX).
De fann att selektiviteten för aromater ökade från 39,0 % till 79,3 % efter införande av CO, och motsvarande BTX-selektivitet ökade från 17,7 % till 48,0 % vid 2,0 MPa, 673 K. Efter optimering av reaktionsbetingelserna nådde aromatselektiviteten så hög som 82,2 % och BTX-selektivitet så hög som 59,3%.
Dessutom upptäckte de att 2,3-dimetyl-2-cyklopenten-1-on (DMCPO) genererades från acetylgrupper och olefiner. Och CO visade sig vara insatt i DMCPO- och aromatiska ringar.
Sedan föreslog de en ny aromatiseringsmekanism, inklusive bildandet av ovanstående intermediärer, vilket på ett påfallande sätt försvagade väteöverföringsreaktionen, vilket resulterade i en ökning av aromatiska selektivitet och en minskning av alkaner.
"Vår studie breddar tillvägagångssätten mot omvandlingen av metan till kemikalier, och säkerställer en hållbar utveckling av naturgas i en miljöväg", säger prof. Zhu. + Utforska vidare
