Direkt konvertering av CH4 och O2 till förädlade kemikalier är viktigt för naturgasindustrin. Men utmaningarna kvarstår på grund av svårigheten med O2 aktivering vid bildning av aktiva syreämnen för CH4 aktivering under milda förhållanden.
Nyligen har en forskargrupp ledd av Prof. Deng Dehui, Assoc. Prof. Cui Xiaoju och Yu Liang från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) insåg den elektrokemiska omvandlingen av CH4 av O2 till HCOOH vid rumstemperatur. Denna studie publicerades i Journal of the American Chemical Society .
Forskarna utvecklade en högtryckselektro-Fenton-strategi för att etablera en heterohomogen process för elektrokatalytisk omvandling av CH4 av O2 vid rumstemperatur. De avslöjade att CH4 aktiverades effektivt av ·OH, som producerades via en heterogen elektroreduktion av O2 till H2 O2 på Ag-foliekatoden, följt av en homogen Fe 2+ -förenklad H2 O2 sönderdelning.
Dessutom fann forskarna att det förhöjda trycket inte bara förbättrade produktiviteten hos H2 O2 från O2 elektroreduktion men ökade också sannolikheten för reaktionskollision mellan CH4 och aktiv ·OH in situ genererad från Fe 2+ -underlättat nedbrytning av H2 O2 .
Jämfört med den traditionella elektrokatalytiska CH4 omvandlingsprocess med hög överpotential (>0,9 V) och låg Faradaic-verkningsgrad (<60 %), uppnådde högtryckselektro-Fenton-processen en HCOOH Faradaic-effektivitet på 81,4 % med en ultralåg katodisk överpotential på 0,38 V. HCOOH-produktiviteten var 11,5 mmol h -1 gFe -1 , vilket var 220 gånger det omgivande trycket.
"Detta arbete ger ett nytt sätt för energieffektiv och hållbar omvandling av CH4 genom att direkt använda O2 under milda förhållanden", sa Prof. Deng.
Mer information: Yao Song et al, High-Pressure Electro-Fenton Driving CH4 Konvertering med O2 vid rumstemperatur, Journal of the American Chemical Society (2024). DOI:10.1021/jacs.3c10825
Journalinformation: Tidskrift för American Chemical Society
Tillhandahålls av Chinese Academy of Sciences
