Under en kemisk reaktion får molekyler energi tills de når det som kallas övergångstillståndet - en no return från vilken reaktionen måste fortsätta. Det här tillståndet är så flyktigt att det nästan är omöjligt att observera det experimentellt.
Strukturerna för dessa övergångstillstånd kan beräknas med tekniker baserade på kvantkemi, men den processen är extremt tidskrävande. Ett team av MIT-forskare har nu utvecklat ett alternativt tillvägagångssätt, baserat på maskininlärning, som kan beräkna dessa strukturer mycket snabbare – inom några sekunder.
Deras nya modell skulle kunna användas för att hjälpa kemister att utforma nya reaktioner och katalysatorer för att generera användbara produkter som bränslen eller droger, eller för att modellera naturligt förekommande kemiska reaktioner som de som kan ha hjälpt till att driva utvecklingen av livet på jorden.
"Att veta att övergångstillståndsstrukturen är verkligen viktig som en utgångspunkt för att tänka på att designa katalysatorer eller förstå hur naturliga system åstadkommer vissa transformationer", säger Heather Kulik, docent i kemi och kemiteknik vid MIT, och senior författare till studien .
Chenru Duan, Ph.D. är huvudförfattare till en artikel som beskriver arbetet, som idag visas i Nature Computational Science . Cornell University doktorand Yuanqi Du och MIT doktorand Haojun Jia är också författare till uppsatsen.
För att en given kemisk reaktion ska inträffa måste den gå igenom ett övergångstillstånd, som äger rum när den når den energitröskel som behövs för att reaktionen ska fortsätta. Sannolikheten för att någon kemisk reaktion inträffar bestäms delvis av hur troligt det är att övergångstillståndet kommer att bildas.
"Övergångstillståndet hjälper till att bestämma sannolikheten för att en kemisk omvandling ska inträffa. Om vi har mycket av något som vi inte vill ha, som koldioxid, och vi skulle vilja omvandla det till ett användbart bränsle som metanol, kommer övergången tillstånd och hur gynnsamt det är avgör hur sannolikt det är att vi kommer från reaktanten till produkten, säger Kulik.
Kemister kan beräkna övergångstillstånd med hjälp av en kvantkemimetod som kallas densitetsfunktionsteori. Den här metoden kräver dock en enorm mängd datorkraft och kan ta många timmar eller till och med dagar att bara beräkna ett övergångstillstånd.
Nyligen har vissa forskare försökt använda maskininlärningsmodeller för att upptäcka övergångstillståndsstrukturer. Modeller som hittills utvecklats kräver emellertid att man betraktar två reaktanter som en enda enhet där reaktanterna bibehåller samma orientering i förhållande till varandra. Alla andra möjliga orienteringar måste modelleras som separata reaktioner, vilket ökar beräkningstiden.
"Om reaktantmolekylerna roteras, så kan de i princip före och efter denna rotation fortfarande genomgå samma kemiska reaktion. Men i den traditionella maskininlärningsmetoden kommer modellen att se dessa som två olika reaktioner. Det gör att maskinen- lära sig träning mycket svårare, samt mindre exakt", säger Duan.
MIT-teamet utvecklade en ny beräkningsmetod som gjorde det möjligt för dem att representera två reaktanter i vilken som helst godtycklig orientering i förhållande till varandra, med hjälp av en typ av modell som kallas diffusionsmodell, som kan lära sig vilka typer av processer som mest sannolikt genererar en viss resultat. Som träningsdata för sin modell använde forskarna strukturer av reaktanter, produkter och övergångstillstånd som hade beräknats med hjälp av kvantberäkningsmetoder, för 9 000 olika kemiska reaktioner.
"När modellen lär sig den underliggande fördelningen av hur dessa tre strukturer samexisterar, kan vi ge den nya reaktanter och produkter, och den kommer att försöka skapa en övergångstillståndsstruktur som paras med dessa reaktanter och produkter", säger Duan.
Forskarna testade sin modell på cirka 1 000 reaktioner som den inte hade sett tidigare, och bad den generera 40 möjliga lösningar för varje övergångstillstånd. De använde sedan en "förtroendemodell" för att förutsäga vilka tillstånd som var mest sannolikt att inträffa. Dessa lösningar var exakta till inom 0,08 ångström (en hundra miljondels centimeter) jämfört med övergångstillståndsstrukturer genererade med kvanttekniker. Hela beräkningsprocessen tar bara några sekunder för varje reaktion.
"Du kan föreställa dig att det verkligen går att tänka på att generera tusentals övergångstillstånd under den tid som det normalt skulle ta dig att generera bara en handfull med den konventionella metoden," säger Kulik.
Även om forskarna tränade sin modell främst på reaktioner som involverar föreningar med ett relativt litet antal atomer – upp till 23 atomer för hela systemet – fann de att den också kunde göra exakta förutsägelser för reaktioner som involverade större molekyler.
"Även om du tittar på större system eller system som katalyseras av enzymer, får du ganska bra täckning av de olika typerna av sätt som atomer med största sannolikhet kommer att ordna om," säger Kulik.
Forskarna planerar nu att utöka sin modell för att inkludera andra komponenter som katalysatorer, vilket kan hjälpa dem att undersöka hur mycket en viss katalysator skulle påskynda en reaktion. Detta kan vara användbart för att utveckla nya processer för att generera läkemedel, bränslen eller andra användbara föreningar, särskilt när syntesen innefattar många kemiska steg.
"Traditionellt utförs alla dessa beräkningar med kvantkemi, och nu kan vi ersätta kvantkemidelen med denna snabba generativa modell," säger Duan.
En annan potentiell tillämpning för denna typ av modell är att utforska interaktionerna som kan uppstå mellan gaser som finns på andra planeter, eller att modellera de enkla reaktioner som kan ha inträffat under den tidiga utvecklingen av livet på jorden, säger forskarna.
Mer information: Exakt generering av övergångstillstånd med en objektmedveten ekvivariant elementär reaktionsdiffusionsmodell, Nature Computational Science (2023). DOI:10.1038/s43588-023-00563-7
Journalinformation: Nature Computational Science
Tillhandahålls av Massachusetts Institute of Technology
Denna berättelse är återpublicerad med tillstånd av MIT News (web.mit.edu/newsoffice/), en populär webbplats som täcker nyheter om MIT-forskning, innovation och undervisning.
