"Frustration" plus en puls av laserljus resulterade i en stabil "superkristall" skapad av ett team av forskare under ledning av Penn State och Argonne National Laboratory, tillsammans med University of California, Berkeley, och två andra nationella laboratorier.

Detta är ett av de första exemplen på ett nytt materiellt tillstånd med långsiktig stabilitet omformad av energin från en sub-pico-andra laserpuls. Lagets mål, stöds av energidepartementet, är att upptäcka intressanta tillstånd av materia med ovanliga egenskaper som inte existerar i jämvikt i naturen.

"Vi letar efter dolda tillstånd av materia genom att ta saken ur sitt bekväma tillstånd, som vi kallar grundstaten, "säger Penn State -teamledaren Venkatraman Gopalan, professor i materialvetenskap. "Vi gör detta genom att spänna elektronerna till ett högre tillstånd med hjälp av en foton, och sedan titta på när materialet faller tillbaka till sitt normala tillstånd. Tanken är att i upphetsat tillstånd, eller i ett tillstånd som det passerar för ett ögonblick på vägen till marktillståndet, vi kommer att hitta fastigheter som vi skulle vilja ha, till exempel nya former av polära, magnetiska och elektroniska tillstånd. "

Att hitta dessa tillstånd görs med en pumpsondteknik när en laser avfyrar en foton vid provet i 100 femtosekunder vid en våglängd på 400 nanometer-blått ljus. Pumpljuset exciterar elektronerna till ett högre energiläge och följs snabbt av ett sondljus, som är en mildare ljuspuls som läser materialets tillstånd. Utmaningen för laget var att hitta ett sätt att behålla materiens mellanliggande tillstånd, eftersom staten bara kan existera i en liten bråkdel av en sekund och sedan försvinna. Dock, forskarna upptäckte att vid rumstemperatur, superkristallen har fastnat i det tillståndet i stort sett för alltid.

Gopalan jämför denna utmaning med att skicka en boll som rullar nerför en bergssida. Den kommer inte att vila förrän den når botten av berget, om inte något hamnar i vägen, säger en avsats. Teamet uppnådde detta genom att "frustrera systemet" - inte låta materialet göra vad det vill göra, vilket gör att den kan minimera sin energi helt utan begränsningar.

Forskarna gjorde detta genom att använda enkla atomlager av två material, blytitanat och strontiumtitanat, staplade i alternerande lager ovanpå varandra för att bygga upp en tredimensionell struktur. Blytitanat är ett ferroelektriskt ett polärt material som har elektrisk polarisering som leder till positiva och negativa elektriska poler i materialet. Strontiumtitanat är inte ett ferroelektriskt material. Denna felaktighet tvingade de elektriska polarisationsvektorerna att ta en onaturlig väg, böjer sig tillbaka för att göra virvlar, som vatten som virvlar ner i ett avlopp.

Berkeley -teamet odlade dessa lager ovanpå ett kristallsubstrat vars kristaller var mellanliggande i storlek mellan de två skiktade materialen. Detta gav en andra nivå av "frustration, "som strontiumtitanatskiktet försökte sträcka sig för att överensstämma med kristallstrukturen i substratet, och blytitanatet måste komprimera för att anpassa sig till det. Detta satte hela systemet i ett känsligt men "frustrerat" tillstånd med flera faser slumpmässigt fördelade i volymen.

Vid denna tidpunkt, forskarna zappade materialet med en laserpuls, som tömmer fria laddningar i materialet, lägga till extra elektrisk energi till systemet, driver den in i ett nytt tillstånd, en superkristall. Dessa superkristaller har en enhetscell - den enklaste upprepande enheten i en kristall - mycket större än någon vanlig oorganisk kristall, med en volym en miljon gånger större än enhetscellerna i de två ursprungliga materialen. Materialet hittar detta tillstånd på egen hand.

Till skillnad från övergående tillstånd, detta superkristalltillstånd förblir potentiellt för evigt vid rumstemperatur - minst ett år i denna studie - om det inte värms upp till cirka 350 grader Fahrenheit där det raderas. Processen kan upprepas genom att slå på materialet med en lätt puls och raderas med värme. Detta tillstånd kan endast skapas av ultrakorte laserpulser med en viss minsta mängd tröskelnergi, och inte genom att sprida ut den energin över långa pulser.

Vlad Stoica, en doktorsexamen som delas gemensamt mellan Penn State och Argonne National Laboratory, och huvudförfattaren, använde röntgendiffraktion med hög energi för att undersöka superkristallen före och efter att den bildas, visar tydligt omvandlingen från störd materia till en superkristall. Resultaten rapporterades idag (18 mars) online i Naturmaterial .

"På grund av sin korta pulslängd, en ultrasnabb laser präglar excitationer i material snabbare än deras inneboende responstid, "Stoica sa." Även om sådana dynamiska transformationer redan undersöktes i årtionden för att stimulera beställning av material, en strategi för deras stabilisering av steady state verkade utom räckhåll fram till nu. "

Högupplöst röntgendiffraktion kombinerat med avbildning på nanoskala-nivå användes av Argonne-forskarna för att observera utvecklingen av irreversibel strukturell ordning.

"För första gången, vi observerade att en enda ultrasnabb laserpulsbestrålning av artificiellt skiktat polärt material kan framkalla långsiktigt strukturell perfektion när man utgår från relativ störning, "sa de." Denna experimentella demonstration har redan stimulerat teoretisk utveckling och har viktiga konsekvenser för framtida förverkligande av artificiella nanomaterial som inte kan uppnås genom traditionell tillverkning. "

"Kombinationen av röntgenstrålar och ultrasnabba optiska källor vid Advanced Photon Source gav oss det bästa tillfället att utforska superkristallens nanoskala struktur, tillsammans med förmågan att förstå varför materialet upprepade gånger kan ändras från beställt till otillräckligt tillstånd, "sa John Freeland, motsvarande författare om "Optisk skapelse av en superkristall med tredimensionell nanoskala periodicitet" och personalvetare vid Argonne National Lab. "Denna informationen, tillsammans med modelleringen, gav oss mycket djup inblick i fysiken bakom skapandet av denna nya fas. "

Long-Qing Chens teorigrupp i Penn State utförde datorberäkningar med hjälp av ett fasfältprogramvarupaket mu-PRO som nära simulerade de experimentella resultaten.

"Det är ganska anmärkningsvärt att våra fasfältssimuleringar kunde förutsäga de tredimensionella real-space-bilderna av en superkristall vars diffraktionsmönster i allmänhet matchar experimentmönstren, och att identifiera en rad termodynamiska förhållanden för superkristallens stabilitet. Sådana integrerade experimentella och beräkningsstudier är extremt användbara och produktiva, "Sa Chen. Andra teammedlemmar från Oak Ridge National Lab och Lawrence Berkeley National Lab bidrog till arbetet.