Värmeledningsförmåga och experimentell uppställning. (A) Temperaturberoende av termisk konduktivitet i planet för grafit med tjocklekar från 580 till 8,5 mm på en logaritmisk skala. Infällt visar sidovy av grafitens kristallstruktur. En schematisk illustration (B) och ett foto (C) av mätinställningen för värmeledningsförmågan. Värmeström (jq) som genereras av en värmare i ena änden av provet passerar genom provet mot termiska badet. Temperaturskillnad som utvecklas i provet bestäms av två par termoelement. Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaz8043
Olika former av kol eller allotroper inklusive grafen och diamant är bland de bästa värmeledarna. I en färsk rapport om Vetenskap , Yo Machida och ett forskarteam vid avdelningen för fysik och laboratoriet för fysik och material i Tokyo och Frankrike övervakade utvecklingen av värmeledningsförmåga i tunn grafit. Egenskapen utvecklades som en funktion av temperatur och tjocklek för att avslöja en intim koppling mellan hög konduktivitet, tjocklek och fonon (atomvibrationer observerade som akustiska vågor) hydrodynamik. De registrerade den termiska konduktiviteten (k) för grafit (8,5 µm tjocklek) till 4300 watt per meter-kelvin under rumstemperatur. Värdet var långt över det som registrerades för diamant och något högre än isotopiskt renat grafen.
Uppvärmningen förbättrade den termiska diffusiviteten över ett brett temperaturintervall för att stödja delvis hydrodynamiskt fononflöde. Den observerade ökningen i värmeledningsförmåga med minskande tjocklek indikerade en korrelation mellan rörelsemängd utanför planet för fononer och andelen rörelsemängdsavslappnande kollisioner. Forskarna menar att dessa observationer relaterar till extrem fononspridningsanisotropi i grafit.
Spridande vibrationstillstånd av kristallgittret som kallas fononer kan tillåta värme att färdas i isolatorer. Under detta transportfenomen, kvasipartiklar kan tappa fart på grund av kollisioner längs deras bana. Forskare hade föreslagit att ett överflöd av momentumbevarande kollisioner mellan bärare kan resultera i det hydrodynamiska flödet av fononer i isolatorer och elektroner i metaller. Hydrodynamiska regimer för elektroner och fononer har därför fått förnyad uppmärksamhet för att kvantifiera kvasipartikelviskositet.
Till skillnad från partiklar i en idealisk gas av molekyler, fononmomentum bevaras inte vid alla kollisioner. Till exempel, när spridning mellan två fononer producerar en vågvektor som överstiger enhetsvektorn för det reciproka gittret, överskott av momentum går förlorat för det underliggande gallret. Fysiker definierar sådana fenomen som Umklapp (U) spridningshändelser (U-händelser) eftersom de kräver tillräckligt stora vågvektorer. Kylning kan minska den typiska våglängden för termiskt exciterade fononer för de flesta kollisioner mellan fononer för att bevara momentum och bli normala spridningshändelser (N-händelser).
Hydrodynamisk värmetransport. (A) Temperaturberoende av termisk konduktivitet i planet k (vänster axel) och specifik värme C (höger axel) för det 580 mm tjocka grafitprovet. (B) k dividerat med T2.5 (vänster axel) och C dividerat med T2.5 (höger axel) som en funktion av temperaturen. Ett uttalat maximum ses endast i k/T2,5 över 10 K. Detta ger ett maximum i temperaturberoende av termisk diffusivitet Dth (C). Dominant fononbidrag i k indikeras av ett stort Lorenzförhållande L/L0 som visas i (D). Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaz8043
Dominansen av N-händelser (jämfört med U-händelser) över ett brett temperaturintervall i grafen gjorde det möjligt för forskare att föreslå att fononhydrodynamik kan observeras vid temperaturer utanför det kryogena området. Medan värmetransportmätningar är utmanande att studera i grafen med hjälp av standardtekniker med fyra sönder steady-state, fysiker hittade bevis för andra ljudet; en manifestation av fononhydrodynamik, vid temperaturer över 100 K i grafit - i överensstämmelse med teoretiska förväntningar. Strukturellt sett det tvådimensionella (2-D) grafitgittret innehöll starka mellanskikt sp 2 kovalenta bindningar kombinerade med svaga intralager van der Waals-bindningar. Kopplingsstyrkan hos materialet och dess resulterande dikotomi gjorde grafit lätt klyvbar till enkelskiktsgrafenformen. Naturen hos grafitbindning skapade också två distinkta temperaturer för atomvibrationer i planet och utanför planet.
Machida et al. gav ny insikt via en tjockleksberoende studie av samma material. Teamet mätte termisk konduktivitet (k) i planet för kommersiellt tillgängliga högorienterade pyrolytiska grafit (HOPG) prover skalade från ett tjockt moderprov under högvakuum. Forskarna fann identiskt k -beteende för prover med en tjocklek som varierar från 8,5 µm till 580 µm under 20 K. Vid temperaturer över 20 K, de observerade en jämn tjockleksutveckling för k med ökande temperatur. När de jämförde temperaturberoendet för k i det tjockaste provet (580 µm) med den uppmätta specifika värmen, de fann att k toppade runt 100 K, liknande tidigare mätningar. Det observerade beteendet var inte, dock, typiskt i de flesta verkliga fasta ämnen på grund av ojämn fördelning av fononvikter. Forskarna förväntar sig att det ovanliga beteendet som registrerats i detta arbete har skymt Poiseuille-regimen (flöde som drivs av en tryckgradient längs längden av en kanal); vanligtvis förknippad med snabbare än kubisk värmeledningsförmåga i materialet.
Tjockleksberoende av värmeledningsförmåga. (A) Temperaturberoende av termisk konduktivitet i planet k för olika provtjocklekar. I det tunnaste provet, k uppnår det största värdet (~ 4300 W/m · K) som är känt i något bulksystem nära rumstemperatur. (B) Temperaturberoende av termisk diffusivitet Dth för olika provtjocklekar. Maximum i Dth bildar en skarp, enkel topp med avtagande tjocklek. (C) Uppgifterna jämförs med uppgifterna för material med ultrahög värmeledningsförmåga. Insättningen visar tjockleksberoende av värmeledningsförmåga vid 250 K. k av det tunnaste provet är jämförbart med de höga värdena som rapporterats i enskiktsgrafen. Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaz8043
Teamet undersökte noga den parallella utvecklingen av värmeledningsförmåga och specifik värme för att avslöja Poiseuille-regimen med utvecklande k. De fick en hydrodynamisk fononbild som tydligt tolkade denna egenskap – till exempel, uppvärmning förbättrat momentumutbyte mellan fononer, i takt med att andelen kollisioner som bevarade fart ökade. Elektronbidraget var också försumbart litet i temperaturintervallet av intresse. Eftersom startprover av HOPG var av en genomsnittlig provkvalitet, verket stödjer också möjligheten för fononhydrodynamik att uppstå utan isotrop renhet.
Med minskad provtjocklek, laget mätte ett ökat k. Förtunningen orsakade förstärkt icke-monotont beteende av termisk diffusivitet i förhållande till den hydrodynamiska regimen och forskarna observerade det andra ljudet av grafit vid 100 K. Emellertid, beroendet av tjocklek försvann under 10 K, eftersom fononmedelvärdet för den fria vägen satt av den genomsnittliga kristallitstorleken inte berodde på tjockleken. Forskare hyste möjligheten att den observerade tjockleksoberoende, värmeledningsförmåga vid låg temperatur som härrör från inre spridning av fononer av mobila elektroner.
Phonon dispersioner. (A) Första Brillouin-zonen (BZ) av grafit. (B) Beräknade spridningar av akustiska fononblancher längs GA- och GM-riktningarna för BZ (33), tillsammans med experimentella data erhållna med neutron (34) och Raman-spridning (35). BZ i GKM-planet (C) och GMA-planet (D). Kollision mellan komponenten i planet av en infallande fonon (grön pil) och en termiskt exciterad fonon (blå pil) förblir N, eftersom den termiska fononens vågvektor i planet bara är en liten bråkdel av BZ-bredden även vid 300 K (eller 200 cm−1). Därav, vågvektorn för utfallsfononen (röd pil) överstiger inte hälften av BZ-bredden. Däremot, vågvektorn utanför planet för en termisk fonon är en fjärdedel av BZ-höjden för så låga frekvenser som 50 cm−1. Därför, kollisionen blir U, om den resande fononen i planet råkar ha en liten komponent utanför planet. Kredit:Vetenskap, doi:10.1126/science.aaz8043
Den registrerade värmeledningsförmågan i planet för det 8,5 µm tjocka grafitprovet var ~4300 W/m·K, som översteg värdet för ett isotopiskt rent grafenprov. När teamet minskade tjockleken med två storleksordningar vid rumstemperatur observerade de en femfaldig ökning av k (värmeledningsförmåga). Resultaten indikerade att taket var högre än tidigare förväntat och tunnare prover med större bildförhållande kunde visa ännu större konduktivitet.
Medan tidigare studier hade förutspått en robust hydrodynamisk regim i grafen och observerat dess uthållighet i grafit, ingen hade hittills undersökt frågan om tjockleksberoende. Machida et al. undersökte därför ytterligare förekomsten av U- och N-kollisioner för en given fononspridning av grafit, för att förstå det observerade ursprunget för värmeledningsförmåga. De visade en minskning av den relativa vikten av U-kollisioner inom tunnare prover för att förlänga det hydrodynamiska fönstret och förbättra värmeledningsförmågan. Forskarna kunde minska tjockleken genom att ersätta en bråkdel av U-kollisioner med spegelvänd gränsreflektion, för att begränsa nedbrytningen av värmeflödet. De föreslår också seriösa teoretiska beräkningar för att förklara de observerade fynden.
© 2020 Science X Network