Schematisk över enaxlig homoepitaxiell tillväxt av ZJU-68-kristaller. Den organiska överbryggande liganden H2CPQC ger en högre täthet för kelateringsställen längs kristallaxelns riktning, och den signifikanta skillnaden i tätheten för axiella och radiella kelationsställen gör att kristallen tenderar att växa epitaxiellt längs den axiella riktningen i tillväxtlösningen med mindre H+. Dessutom, införandet av substratet förhindrar den ena ändytan av ZJU-68-kristallen fäst vid substratet från att komma i kontakt med de ramverksbyggande elementen; Således, den epitaxiella tillväxten av kristallen är enkelriktad, och slutligen, uniaxiellt homoepitaxiellt odlade (UHG) ZJU-68-kristaller erhålls. Kredit:Light:Science &Applications, doi:10.1038/s41377-020-00376-7
Flerfärgade enkellägespolariserade mikrolasrar som innehåller ett utgångsområde från synligt ljus till nära-infrarött har betydande tillämpningar inom fotonisk integration och multimodal kemisk avkänning eller avbildningstillämpningar. Dock, sådana anordningar är mycket svåra att realisera i praktiken. I en ny rapport, Huajun He och ett forskarlag i fysik, materialvetenskap och kemi i Singapore, Kina och USA, utvecklat en enda kristall med flera segment för att generera kontrollerade, singelläge, nära-infraröd (NIR) lasring. Flera segment av enkristallen baserades på ett metallorganiskt ramverk (MOF) hybridiserat med färgämnesmolekyler lämpade för grönt, röd och nära-infraröd lasring som beräkningssimulerad. Den segmenterade sammansättningen av olika färgämnesmolekyler i mikrokristallen fick den att fungera som en förkortad resonator för att uppnå dynamisk, multicolor singelmodslasring med en låg trefärgslaser-tröskel (röd, grön och NIR). Fynden kommer att öppna en ny väg för att utforska singelläge, mikro/nanolasrar konstruerade med MOF-teknik för biofotoniska applikationer. Arbetet publiceras nu den Natur Ljus:Vetenskap och applikationer .
Flerfärgad enkelläges polariserad laseravkänning med organiska metallstrukturer (MOF)
Multicolor single-mode polariserad laseravkänning eller avbildning är en lovande diagnostisk teknik som återstår att utvecklas effektivt i praktiken. Olika biologiska vävnader, celler eller biokemikalier har olika optiska, termiska och akustiska svar på olika våglängder av ljus. Som ett resultat, ljuskälla med bredbandig flerfärgsutgång kan ge den grundläggande basen för multimodal eller multidimensionell avkänning eller avbildning. Ljusets polarisationsegenskaper ger en möjlighet att bearbeta spridda signaler för strukturell information rik på biologiska material. Single-mode mikro/nanolaser kan uppfylla erforderliga tillämpningar av miniatyriserade fotonikenheter; som inkluderar hög informationsnoggrannhet, undvika falska signaler, och interkalering av interferensen av olika optiska signaler för att uppnå målavkänning eller avbildning av olika celler och molekyler.
Metallorganiska ramverk (MOFs) är ett periodiskt kristallint material sammansatt av metalljoner och organiska överbryggande ligander för att tillhandahålla en kraftfull hybridplattform för att övervinna befintliga utmaningar med flerfärgsmikrolasrar. Den jämna och regelbundna kristallstrukturen hos MOF kan effektivt fungera som en optisk resonator för att ge optisk återkoppling. I det här arbetet, Han et al. demonstrerade samtidig montering av olika färgämnesmolekyler baserat på värdramen ZJU-68 för att uppnå flerfärgad enlägeslasning.
Den bredbandiga flerfärgade polariserade singelmodslasringen kan potentiellt användas i multimodal biokemisk avkänning och avbildning. Sådan unik laserprestanda integrerar fördelarna med bredbandsutgång, polarisering, och singelmodslasring, uppnås genom färgämnesmonterad homoepitaxiell hierarkiskt hybrid MOF-mikrokristall. Kredit:Light:Science &Applications, doi:10.1038/s41377-020-00376-7
MOF-mikrokristallen innehöll en mängd olika färgämnesmolekyler, forskarna använde först en beräkningssimulering för att avslöja materialets lasringsmönster för möjliga lasringslägesmekanismer. Resultaten visade en ny väg för flerfärgade solid-state mikro-lasermaterial för fotonisk integration och biokemisk avkänning eller avbildning. Teamet kontrollerade den enkelriktade tillväxten av MOF-kristaller för att montera olika gästmaterial/färgämnesmolekyler på strukturen och syntetiserade en färgämnesmonterad hierarkisk hybrid metall-organisk ram. Under syntesen, först, de självmonterade zinkjoner (Zn 2+ ), en organisk länk, och en färgämnesmolekyl för att bilda färgämne 1. Sedan nedsänkte de de resulterande mikrokristallerna i en ny reaktionslösning av Zn 2+ och en organisk länk med en annan färgämnesmolekyl för att bilda färgämne 2. För steg tre, de upprepade det andra steget för att erhålla en trefärgad hierarkisk hybridmikrokristallfärg. Teamet kombinerade de tre olika färgämnesmolekylerna förkortade som DPBDM, DMASM och MMPVP för att uppnå olika typer av hybrid MOF-enkristaller. Alla hybridenkristaller bibehöll samma hexagonala prismastruktur som den för den rena formen av värd ZJU-68-ramverket förutom färgförändringarna som resulterade från färgämnesmolekylsammansättning. De sammansatta färgämnena motsvarade ljusgul, magenta och lila färger, respektive. Teamet genomförde pulverröntgendiffraktionsmönster av färgämnet monterat på ZJU-68 hierarkiska mikrokristaller, som stämde väl överens med simuleringar.
Multicolor fluorescens och multicolor laserprestanda
Syntes och karakterisering av UHG hierarkiska hybrid ZJU-68 mikrokristaller. (a) Schematisk syntes av UHG hierarkiska färgämnesmonterade hybrid ZJU-68 mikrokristaller. (b – i) Optiska mikroskopier av ZJU-68 (b), ZJU-68⊃MMPVP (c), ZJU-68⊃DMASM (d), ZJU-68⊃DPBDM (e), ZJU-68⊃DMASM + MMPVP (f), ZJU-68⊃DPBDM + DMASM (g), ZJU-68⊃DPBDM + MMPVP (h), och ZJU-68⊃DPBDM + DMASM + MMPVP (i); skala staplar, 10 μm. j PXRD-mönster av ZJU-68 och hierarkiska hybrid ZJU-68 mikrokristaller, som indikerar att hierarkiska hybrid ZJU-68 mikrokristaller har en ramstruktur som är identisk med den för ZJU-68 Credit:Light:Science &Applications, doi:10.1038/s41377-020-00376-7
Teamet jämförde sedan fotoluminescensspektrumet för färgämnesmonterade ZJU-68 hybridkristaller. För att uppnå detta, de använde en kvicksilverlampa med en 480 nm excitationsfilteruppsättning och bestämde grönan, röda och nära infraröda utsläppstoppar. Använda flerkanalig konfokal lasermikroskopi, Han et al. visade hur hybriden enkristall med tre färgämnen kunde kombineras med infallande ljus och filtermoduler för segmenterad excitation, och fluorescenssignaler med olika färger. Processen förhindrade aggregationsorsakade släckningseffekter under färgämnesmontering och assisterade energiöverföring från kortvågiga färgämnesmolekyler till långvågiga färgämnesmolekyler för effektiv multivåglängdsutsläpp.
Forskarna studerade vidare lasregenskaperna hos en enskild liten hybridkristall innehållande de tre färgämnesmolekylerna under ett mikroskop. De använde en 480 nm laserstråle kopplad in i mikroskopet för att samla in en fotoluminescenssignal med hjälp av en fiberoptisk spektrometer. Baserat på resultaten, Han et al. krediterade trefärgslaseringsprocessen till whispering gallery mode (WGM) mekanismen för den hexagonala prismakristallen. För att ytterligare förstå mekanismer för laserläge i den hexagonala kaviteten, de genomförde optiska simuleringar med hjälp av programvaran COMSOL Multiphysics. De noterade att den inre reflektionen av de sex kristallfasetterna var karakteristisk för WGM-mekanismen för simulerade diagram.
Fluorescens av UHG hierarkiska hybrid ZJU-68 mikrokristaller. (a) Fluorescensspektrum för en enda ZJU-68 mikrokristall exciterad vid 390 nm. (b–h) Fluorescensspektra för enkla hierarkiska hybridmikrokristaller ZJU-68⊃MMPVP (b), ZJU-68⊃DMASM (c), ZJU-68⊃DPBDM (d), ZJU-68⊃DMASM + MMPVP (e), ZJU-68⊃DPBDM + DMASM (f), ZJU-68⊃DPBDM + MMPVP (g), och ZJU-68⊃DPBDM + DMASM + MMPVP (h) exciterade vid 480 nm. Insättningar:fluorescensmikrofotografier av olika hierarkiska hybrid ZJU-68 mikrokristaller. Skala staplar, 10 μm. Kredit:Light:Science &Applications, doi:10.1038/s41377-020-00376-7
Scanningslaserprestanda i en hybridmikrokristall
Teamet kunde samtidigt excitera materialet vid korsningen mellan två kristallsegment för att experimentellt få ljusgrön/röd eller röd/NIR -lasning. Den unika inställningen gjorde det möjligt för en laser av en specifik färg eller en kombination av färger att kontrolleras i ett mikro-nano-utrymme för olika biofotoniska applikationer. Hittills har forskarna uppnått tre våglängder, singelmodslasring i trefärgshybridkristallen med betydande lasrljuspolarisering. Genom att anpassa emissionsövergångarna för dessa färgämnesmolekyler, Han et al. erhöll signifikant emissionsanisotropi (dvs ljus som emitterats av fluoroforerna hade lika intensiteter). Sådana anisotropa flerfärgslaserresultat har stor potential för biokemisk avkänning eller avbildning och optisk signalbehandling.
Enkelmodslasring i en individuell ZJU-68⊃DPBDM + DMASM + MMPVP hierarkisk hybridmikrokristall (R ~1,65 μm). (a–c) Emissionsspektra för ZJU-68⊃DPBDM (a), ZJU-68⊃DMASM (b), och ZJU-68⊃MMPVP (c) kristallsegment runt lasringströskeln. Infällningar:mikrofotografier av ZJU-68⊃DPBDM (a), ZJU-68⊃DMASM (b) och ZJU-68⊃MMPVP (c) kristallsegment exciterade vid 480 nm (höger), och emissionsintensitet som en funktion av pumpens fluens som visar en lasertröskel på ~ 0,660 mJ/cm2 för ZJU-68⊃DPBDM, ~0,610 mJ/cm2 för ZJU-68⊃DMASM, och ~1,72 mJ/cm2 för ZJU-68⊃MMPVP (vänster). Skala staplar, 10 μm. d–f Simulerade elektriska fältfördelningar (kvadraten av det elektriska fältets intensitet) i den hexagonala kaviteten för 720 nm (d), 621 nm (e), och 534 nm (f) lägen. Kredit:Light:Science &Applications, doi:10.1038/s41377-020-00376-7
På det här sättet, Huajun He och kollegor utvecklade en hierarkisk sammansättning av olika färgämnesmolekyler i en värd-gäst-hybridprocess på en mikroresonator av metallorganisk ram (MOF). Med hjälp av plattformen, de uppnådde upp till tre våglängds singelmodslasring. Den segmenterade enheten kontrollerade färgutmatningen från mikrolasern och löste negativa effekter av energiöverföring mellan olika färgämnesmolekyler. Den trefärgade enkelmodslasringsprocessen erbjöd ett våglängdsområde från synligt till NIR i en monolitisk struktur. Arbetet förenklar processen med att utveckla en enmodell laserstruktur för multimodala biofotoniska applikationer.
© 2020 Science X Network