Forskare vid det amerikanska energidepartementets Ames Laboratory har utvecklat en ny beräkningsmodell som har öppnat potentialen att göra ett av deras mest kraftfulla forskningsverktyg ännu mer.

Ett särskilt viktigt verktyg i en kemists arsenal är Nuclear Magnetic Resonance (NMR) spektroskopi. En NMR-spektrometer mäter atomkärnors svar på excitation med radiofrekvensvågor. Detta kan ge forskare information på atomnivå om det fysiska, kemisk, och elektroniska egenskaper hos material, inklusive de som är icke-kristallina. Dynamic Nuclear Polarization (DNP) NMR är en "ultra" version av NMR, som exciterar oparade elektroner i radikaler och överför deras höga spinnpolarisation till kärnorna i provet som analyseras, vilket resulterar i snabbare, mer detaljerade uppgifter. Ames Laboratory har utvecklat DNP-NMR för att undersöka mycket svaga men viktiga kemiska signaturer, och minska experimenttiden från dagar till minuter.

Beräkningsmetoder spelar en viktig roll för experters förståelse av DNP-NMR, speciellt för att förbättra designen och utförandet av experiment som använder den. Tills nu, dock, arbetet varit begränsat i omfattning, och förbättringar av DNP-NMR-tekniker har tenderat att förlita sig på en viss grad av "serendipitet, " enligt Fred Perras, en Associate Scientist vid Ames Laboratory och en 2020-mottagare av ett DOE Office of Science Early Career Research Award.

"Simulering av DNP är ett komplext problem, sa Perras, som forskar om sätt att förbättra NMR-tekniker i jakten på Ames Laboratorys betoning på materialupptäckt. "Den komplexiteten kommer från det faktum att du har ett väldigt stort antal snurr som deltar i processen. För att kunna reproducera experimentella förbättringar och förutsäga vad som kommer att hända i ett hypotetiskt experiment, du måste verkligen kunna utföra dessa simuleringar i samma skala som du har i ditt experiment."

Vanligtvis skulle dessa beräkningar skala exponentiellt med hur många snurr som finns i systemet. I typiska spindynamiksimuleringar, det är begränsat till cirka 5-12 snurr; datorer har inte minnet för att hantera något större.

Forskarna förenklade simuleringen genom att utesluta onödiga, och dyrt, villkor enligt Perras, så att beräkningar kunde skalas linjärt istället för exponentiellt. Den nya strategin tillåter fullskaliga simuleringar av spinnsystem med tusentals kärnor.

Simuleringarna har redan hittat en okänd strukturell funktion som tillåter fler signalförbättringar i DNP-NMR, och teorin kommer att ha bred tillämpning på en mängd olika kemiska undersökningar av fasta ämnen i framtiden.

Forskningen diskuteras vidare i tidningen, "Fullskalig Ab Initio-simulering av magisk vinkelsnurrande dynamisk kärnpolarisering, " publicerad i Journal of Physical Chemistry Letters .