För nästan ett sekel sedan, Albert Einstein fick Nobelpriset i fysik för sin förklaring av den fotoelektriska effekten. Utgiven 1905, Einsteins teori införlivade idén att ljus består av partiklar som kallas fotoner. När ljus träffar materia, elektronerna i provet svarar på tillförseln av energi, och interaktionen ger upphov till vad som kallas den fotoelektriska effekten. Ljuskvanter (fotoner) absorberas av materialet och exciterar de bundna elektronerna. Beroende på ljuskällans våglängd, detta kan resultera i utstötning av elektroner. Den elektroniska bandstrukturen för det inblandade materialet har en betydande effekt på tidsskalorna för fotoemission. Fysiker baserade vid Ludwig-Maximilian University (LMU) i München och Max Planck Institute for Quantum Optics (MPQ) har nu tittat närmare på fenomenet fotoemission. De mätte inverkan av volframbandstrukturen på dynamiken för fotoelektronemission, och ge teoretiska tolkningar av sina observationer.

Detta är nu möjligt tack vare utvecklingen och fortsatt förfining av attosecond-teknologin. En "attosecond" motsvarar 10 ^-18 en sekund, dvs en miljarddels miljarddels sekund. Förmågan att reproducerbart generera tåg av pulser av laserljus som varar i några hundra attosekunder gör det möjligt för forskare att följa förloppet av fotoemission genom att "frysa handlingen" med jämna mellanrum - analogt med ett stroboskop, men med mycket bättre tidsupplösning.

I en serie fotoelektronspektroskopiexperiment, teamet använde attosecond-pulser av extremt ultraviolett ljus för att undersöka dynamiken i fotoemission från en volframkristall. Varje puls innehöll några hundra röntgenfotoner, var och en tillräckligt energisk för att lossa en fotoelektron. Med hjälp av detektorer monterade framför kristallen, teamet kunde karakterisera de utstötta elektronerna i termer av deras flygtider och emissionsvinklar.

Resultaten visade att elektroner som interagerar med inkommande fotoner tar lite tid att reagera på sådana möten. Detta fynd möjliggjordes genom antagandet av ett nytt tillvägagångssätt för generering av attosekundpulser. Tack vare introduktionen av en passiv kavitetsresonator med en förbättringsfaktor på 35, den nya uppsättningen kan nu producera attosekundspulser med en hastighet av 18,4 miljoner per sekund, ungefär 1000 gånger högre än vad som tidigare var vanligt i jämförbara system. Eftersom pulsrepetitionsfrekvensen är så hög, endast mycket få fotoelektroner per puls är tillräckliga för att ge ett högt medelflöde.

"Eftersom de negativt laddade fotoelektronerna stöter bort varandra, deras kinetiska energier är föremål för snabba förändringar. För att karakterisera deras dynamik, det är därför viktigt att fördela dem över så många attosekundpulser som möjligt, " som den gemensamma förstaförfattaren Dr. Tobias Saule förklarar. Den ökade pulsfrekvensen innebär att partiklarna har små möjligheter att interagera med varandra eftersom de är väl fördelade i tid och rum, så att den maximala energiupplösningen i stort sett bibehålls. På det här sättet, teamet kunde visa att när det gäller kinetiken för fotoemission, elektroner i närliggande energitillstånd i valensbandet (dvs de yttersta banorna för atomerna i kristallen), som har olika vinkelmoment skiljer sig också med några tiotals attosekunder i den tid det tar att svara på inkommande fotoner.

I synnerhet, arrangemanget av atomerna i själva kristallen har en mätbar inverkan på fördröjningen mellan ankomsten av ljuspulsen och utstötningen av fotoelektroner. "En kristall består av mängder av atomer, vars alla kärnor är positivt laddade. Varje kärna är källan till en elektrisk potential, som attraherar de negativt laddade elektronerna – på samma sätt som ett runt hål fungerar som en potentialbrunn för kulor, " säger Dr. Stephan Heinrich, också medförste författare till rapporten. "När en elektron lossnar från en kristall, det som händer är lite som en marmors framsteg över ett bord som är fördjupat med fördjupningar.

Dessa fördjupningar representerar positionerna för de enskilda atomerna i kristallen, och de organiseras regelbundet. Marmorens bana påverkas direkt av deras närvaro, och det skiljer sig från vad som skulle observeras på en slät yta, " påpekar han. "Vi har nu visat hur en sådan periodisk potential i en kristall påverkar fotoemissionens tidsmässiga beteende - och vi kan teoretiskt redogöra för det, " förklarar Stephan Heinrich. De observerade förseningarna kan tillskrivas den komplexa naturen hos elektrontransport från det inre till kristallens yta, och till effekten av elektronspridningen och korrelationseffekterna som detta medför.

"De insikter som vår studie ger öppnar upp för möjligheten till experimentella undersökningar av de komplexa interaktioner som äger rum i multielektronsystem i kondenserad materia på en attosekunds tidsskala. Detta kommer i sin tur att göra det möjligt för oss att förstå dem teoretiskt, säger LMU-prof Ulf Kleineberg, som ledde projektet.

På längre sikt, de nya rönen kan också leda till nya material med elektroniska egenskaper som förbättrar ljus-materia-interaktioner, som skulle göra solceller mer effektiva, och förbättra omkopplingshastigheten för nano-optiska komponenter för ultrasnabb databehandling och främja utvecklingen av nanosystem för användning inom biomedicinska vetenskaper.