Matematiker vid Center for Advanced Mathematics for Energy Research Applications (CAMERA) vid Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) har utvecklat en matematisk algoritm för att dechiffrera rotationsdynamiken hos vridande partiklar i stora komplexa system från röntgenspridningsmönstren som observerats i mycket sofistikerade röntgenfotonkorrelationsspektroskopi (XPCS) experiment.

Dessa experiment - avsedda att studera egenskaperna hos suspensioner och lösningar av kolloider, makromolekyler, och polymerer - har etablerats som viktiga vetenskapliga drivkrafter för många av de pågående sammanhängande ljuskälluppgraderingarna som sker inom U.S. Department of Energy (DOE). De nya matematiska metoderna, utvecklat av CAMERA -teamet i Zixi Hu, Jeffrey Donatelli, och James Sethian, har potential att avslöja mycket mer information om funktion och egenskaper hos komplexa material än vad som tidigare var möjligt.

Partiklar i en suspension genomgår brunsk rörelse, jigglar runt när de rör sig (översätter) och snurrar (roterar). Storleken på dessa slumpmässiga fluktuationer beror på materialens form och struktur och innehåller information om dynamik, med tillämpningar inom molekylärbiologi, upptäckt av läkemedel, och materialvetenskap.

XPCS fungerar genom att fokusera en sammanhängande stråle av röntgenstrålar för att fånga ljus spridda från partiklar i suspension. En detektor tar upp de resulterande fläckmönstren, som innehåller flera små fluktuationer i signalen som kodar detaljerad information om dynamiken i det observerade systemet. För att utnyttja denna förmåga, de kommande sammanhängande ljuskällans uppgraderingar vid Berkeley Labs Advanced Light Source (ALS), Argonnes Advanced Photon Source (APS), och SLAC:s Linac Coherent Light Source planerar alla några av världens mest avancerade XPCS -experiment, dra nytta av den oöverträffade sammanhanget och ljusstyrkan.

Men när du väl har samlat in data från alla dessa bilder, hur får du ut nyttig information av dem? En arbetshäststeknik för att extrahera dynamisk information från XPCS är att beräkna det som kallas temporal autokorrelation, som mäter hur pixlarna i fläckmönstren förändras efter en viss tid. Autokorrelationsfunktionen sy ihop stillbilderna, precis som en gammal film vaknar till liv när närbesläktade vykortsbilder flyger förbi.

Nuvarande algoritmer har huvudsakligen begränsats till att extrahera translationella rörelser; tänk på en Pogo -pinne som hoppar från plats till plats. Dock, inga tidigare algoritmer kunde extrahera information om "rotationsdiffusion" om hur strukturer snurrar och roterar - information som är avgörande för att förstå funktionen och dynamiska egenskaperna hos ett fysiskt system. Att komma till denna dolda information är en stor utmaning.

Vrid bort ljuset

Ett genombrott kom när experter samlades för en CAMERA -workshop om XPCS i februari 2019 för att diskutera kritiska nya behov inom området. Att extrahera rotationsdiffusion var ett viktigt mål, och Hu, en matematik doktorand vid UC Berkeley; Donatelli, CAMERA -ledaren för matematik; och Sethian, Professor i matematik vid UC Berkeley och CAMERA Director, gick ihop för att ta itu med problemet.

Resultatet av deras arbete är en kraftfull ny matematisk och algoritmisk metod för att extrahera rotationsinformation, arbetar nu i 2D och lätt skalbar till 3D. Med anmärkningsvärt få bilder (färre än 4, 000), metoden kan enkelt förutsäga simulerade rotationsdiffusionskoefficienter till inom några få procent. Detaljer om algoritmen publicerades 18 augusti i Förfaranden från National Academy of Sciences .

Nyckeltanken är att gå utöver den vanliga autokorrelationsfunktionen, i stället söker den extra informationen om rotation som ingår i vinkel-temporal korskorrelationsfunktioner, som jämför hur pixlar förändras i både tid och rum. Detta är ett stort hopp i matematisk komplexitet:Enkla datamatriser blir till 4-vägs datatensorer, och teorin om rotationsinformation till dessa tensorer innebär avancerad harmonisk analys, linjär algebra, och tensoranalys. För att relatera den önskade rotationsinformationen till data, Hu utvecklade en mycket sofistikerad matematisk modell som beskriver hur vinkel-tidsmässiga korrelationer beter sig som en funktion av rotationsdynamiken från denna nya komplexa uppsättning ekvationer.

"Det fanns massor av skiktade mysterier att lösa upp för att bygga en bra matematisk och algoritmisk ram för att lösa problemet, "sa Hu." Det fanns information om både statiska strukturer och dynamiska egenskaper, och dessa egenskaper behövde utnyttjas systematiskt för att bygga en konsekvent ram. Tagen tillsammans, de ger en underbar möjlighet att väva ihop många matematiska idéer. Att få detta tillvägagångssätt för att hämta användbar information ur det som vid första anblicken verkar vara väldigt bullrigt var jätteroligt. "

Dock, att lösa denna uppsättning ekvationer för att återställa rotationsdynamiken är utmanande, eftersom den består av flera lager av olika typer av matematiska problem som är svåra att lösa på en gång. För att hantera denna utmaning, laget byggde på Donatellis tidigare arbete med multi-Tiered Iterative Projections (M-TIP), som är utformad för att lösa komplexa inversa problem där målet är att hitta ingången som ger en observerad utsignal. Tanken med M-TIP är att dela upp ett komplext problem i underdelar, använder den bästa inversion/pseudoinversion du kan för varje del, och iterera genom dessa underlösningar tills de konvergerar till en lösning som löser alla delar av problemet.

Hu och hans kollegor tog dessa idéer och byggde en systermetod, "Uppskattning på flera nivåer för korrelationsspektroskopi (M-TECS), "lösa den komplexa lagrade uppsättningen ekvationer genom systematiska delsteg.

"Det kraftfulla med M-TECS-tillvägagångssättet är att det utnyttjar det faktum att problemet kan delas upp i högdimensionella linjära delar och lågdimensionella olinjära och icke-konvexa delar, som alla har effektiva lösningar på egen hand, men de skulle bli ett oerhört svårt optimeringsproblem om de istället skulle lösas för alla på en gång, sa Donatelli.

"Det är detta som gör det möjligt för M-TECS att effektivt bestämma rotationsdynamik från ett så komplext ekvationssystem, Standardoptimeringsmetoder skulle få problem både när det gäller konvergens och beräkningskostnader. "

Öppnar dörren till nya experiment

"XPCS är en kraftfull teknik som kommer att vara framträdande i ALS -uppgraderingen. Detta arbete öppnar en ny dimension för XPCS, och kommer att tillåta oss att utforska dynamiken i komplexa material som roterande molekyler inuti vattenkanaler, "sa Alexander Hexemer, Programledare för datorer vid ALS.

Hu, som vann UC Berkeleys Bernard Friedman -pris för detta arbete, har anslutit sig till CAMERA - en del av Berkeley Labs Computational Research Division - som sin nyaste medlem. "Denna typ av matematisk och algoritmisk samdesign är kännetecknet för god tillämpad matematik, där ny matematik spelar en avgörande roll för att lösa praktiska problem i spetsen för vetenskaplig utredning, sa Sethian.

CAMERA -teamet arbetar för närvarande med beamline -forskare vid ALS och APS för att designa nya XPCS -experiment som fullt ut kan utnyttja teamets matematiska och algoritmiska tillvägagångssätt för att studera nya rotationsdynamikegenskaper från viktiga material. Teamet arbetar också med att utöka sitt matematiska och algoritmiska ramarbete för att återställa mer generella typer av dynamiska egenskaper från XPCS, samt tillämpa dessa metoder på andra tekniker för korreleringsteknik.

Detta arbete stöds av CAMERA, som finansieras gemensamt av Office of Advanced Scientific Computing Research och Office of Basic Energy Sciences, båda inom U.S. Department of Energy's Office of Science.