Ett team baserat vid Princeton University har noggrant simulerat de första stegen av isbildning genom att tillämpa artificiell intelligens (AI) för att lösa ekvationer som styr kvantbeteendet hos enskilda atomer och molekyler.

Den resulterande simuleringen beskriver hur vattenmolekyler övergår till fast is med kvantnoggrannhet. Denna nivå av noggrannhet, som en gång ansågs oåtkomlig på grund av mängden datorkraft den skulle kräva, blev möjlig när forskarna inkorporerade djupa neurala nätverk, en form av artificiell intelligens, i sina metoder. Studien publicerades i tidskriften Proceedings of the National Academy of Sciences.

"På sätt och vis är det här som en dröm som går i uppfyllelse", säger Roberto Car, Princetons Ralph W. *31 Dornte-professor i kemi, som var en pionjär för strategin att simulera molekylära beteenden baserat på de underliggande kvantlagarna för mer än 35 år sedan . "Vår förhoppning då var att vi så småningom skulle kunna studera system som detta, men det var inte möjligt utan ytterligare konceptuell utveckling, och den utvecklingen kom via ett helt annat område, artificiell intelligens och datavetenskap."

Möjligheten att modellera de första stegen i att frysa vatten, en process som kallas iskärnbildning, kan förbättra noggrannheten i väder- och klimatmodellering såväl som annan bearbetning som snabbfrysning av mat.

Den nya metoden gör det möjligt för forskarna att spåra aktiviteten hos hundratusentals atomer över tidsperioder som är tusentals gånger längre, om än fortfarande bara bråkdelar av en sekund, än i tidiga studier.

Car var med och uppfann metoden för att använda underliggande kvantmekaniska lagar för att förutsäga de fysiska rörelserna av atomer och molekyler. Kvantmekaniska lagar dikterar hur atomer binder till varandra för att bilda molekyler, och hur molekyler förenas med varandra för att bilda vardagliga föremål.

Car och Michele Parrinello, en fysiker nu vid Istituto Italiano di Tecnologia i Italien, publicerade sin metod, känd som "ab initio" (latin för "från början") molekylär dynamik, i en banbrytande artikel 1985.

Men kvantmekaniska beräkningar är komplexa och kräver enorma mängder datorkraft. På 1980-talet kunde datorer simulera bara hundra atomer över spännvidder på några biljondelar av en sekund. Efterföljande framsteg inom datoranvändning och tillkomsten av moderna superdatorer ökade antalet atomer och tidsperioden för simuleringen, men resultatet var långt mindre än antalet atomer som behövdes för att observera komplexa processer som iskärnbildning.

AI gav en attraktiv potentiell lösning. Forskare tränar ett neuralt nätverk, uppkallat efter dess likheter med hur den mänskliga hjärnan fungerar, för att känna igen ett jämförelsevis litet antal utvalda kvantberäkningar. När det väl har tränats kan det neurala nätverket beräkna krafterna mellan atomer som det aldrig tidigare sett med kvantmekanisk noggrannhet. Denna metod för "maskininlärning" används redan i vardagliga applikationer som röstigenkänning och självkörande bilar.

När det gäller AI som tillämpas på molekylär modellering kom ett stort bidrag 2018 när Princeton-studenten Linfeng Zhang, som arbetade med Car och Princeton-professorn i matematik Weinan E, hittade ett sätt att tillämpa djupa neurala nätverk för att modellera kvantmekaniska interatomiska krafter. Zhang, som tog sin doktorsexamen. 2020 och är nu forskare vid Beijing Institute of Big Data Research, kallad tillvägagångssättet "djup potentiell molekylär dynamik."

I den aktuella artikeln tillämpade bil- och postdoktorn Pablo Piaggi tillsammans med kollegor dessa tekniker för utmaningen att simulera iskärnbildning. Med hjälp av djup potentiell molekylär dynamik kunde de köra simuleringar av upp till 300 000 atomer med betydligt mindre datorkraft, under mycket längre tidsperioder än vad som tidigare varit möjligt. De genomförde simuleringarna på Summit, en av världens snabbaste superdatorer, belägen vid Oak Ridge National Laboratory.

Detta arbete ger en av de bästa studierna av iskärnbildning, säger Pablo Debenedetti, Princetons dekan för forskning och professor i teknik och tillämpad vetenskap från 1950, och en medförfattare till den nya studien.

"Iskärnbildning är en av de största okända kvantiteterna i väderprognosmodeller," sa Debenedetti. "Detta är ett ganska viktigt steg framåt eftersom vi ser mycket god överensstämmelse med experiment. Vi har kunnat simulera mycket stora system, vilket tidigare var otänkbart för kvantberäkningar."

För närvarande erhåller klimatmodeller uppskattningar av hur snabbt is bildas huvudsakligen från observationer gjorda i laboratorieexperiment, men dessa korrelationer är beskrivande, inte prediktiva och är giltiga över ett begränsat antal experimentella förhållanden. Däremot kan molekylära simuleringar av den typ som görs i denna studie producera simuleringar som är prediktiva för framtida situationer och kan uppskatta isbildning under extrema temperatur- och tryckförhållanden, som på andra planeter.

"Den djupa potentiella metodiken som används i vår studie kommer att hjälpa till att förverkliga löftet om ab initio molekylär dynamik för att producera värdefulla förutsägelser av komplexa fenomen, såsom kemiska reaktioner och design av nya material", säger Athanassios Panagiotopoulos, Susan Dod Brown professor i kemi. and Biological Engineering och en medförfattare till studien.

"Det faktum att vi studerar mycket komplexa fenomen från de grundläggande naturlagarna, det är för mig väldigt spännande", säger Piaggi, studiens första författare och en postdoktoral forskarassistent i kemi vid Princeton. Piaggi tog sin doktorsexamen. arbeta med Parrinello på utvecklingen av nya tekniker för att studera sällsynta händelser, såsom kärnbildning, med hjälp av datorsimulering. Sällsynta händelser äger rum över tidsskalor som är längre än de simuleringstider som kan erbjudas, även med hjälp av AI, och specialiserade tekniker behövs för att accelerera dem.

Jack Weis, en doktorand i kemi och biologisk teknik, hjälpte till att öka sannolikheten för att observera kärnbildning genom att "såda" små iskristaller i simuleringen. "Målet med sådd är att öka sannolikheten för att vatten kommer att bilda iskristaller under simuleringen, vilket gör att vi kan mäta kärnbildningshastigheten", säger Weis, som rådgivits av Debenedetti och Panagiotopoulos.

Vattenmolekyler består av två väteatomer och en syreatom. Elektronerna runt varje atom bestämmer hur atomer kan binda till varandra för att bilda molekyler.

"Vi börjar med ekvationen som beskriver hur elektroner beter sig," sa Piaggi. "Elektroner bestämmer hur atomer interagerar, hur de bildar kemiska bindningar och praktiskt taget hela kemin."

Atomerna kan existera i bokstavligen miljontals olika arrangemang, sa Car, som är chef för Chemistry in Solution och på Interfaces Center, finansierat av U.S. Department of Energy Office of Science och inklusive regionala universitet.

"Magin är att på grund av vissa fysiska principer kan maskinen extrapolera vad som händer i ett relativt litet antal konfigurationer av en liten samling atomer till de otaliga arrangemangen i ett mycket större system," sa Car.

Även om AI-metoder har varit tillgängliga i några år, har forskare varit försiktiga med att tillämpa dem på beräkningar av fysiska system, sa Piaggi. "När maskininlärningsalgoritmer började bli populära var en stor del av forskarvärlden skeptisk, eftersom dessa algoritmer är en svart låda. Maskininlärningsalgoritmer kan ingenting om fysiken, så varför skulle vi använda dem?"

Under de senaste åren har det dock skett en betydande förändring i denna attityd, sa Piaggi, inte bara för att algoritmerna fungerar utan också för att forskare använder sina kunskaper om fysik för att informera maskininlärningsmodellerna.

För Car är det tillfredsställande att se det arbete som påbörjades för tre decennier sedan bli verklighet. "Utvecklingen kom via något som utvecklats inom ett annat område, det av datavetenskap och tillämpad matematik," sa Car. "Att ha den här typen av korsinteraktion mellan olika områden är mycket viktigt."

Studien, "Homogeneous ice nucleation in an ab initio machine learning model of water," av Pablo M. Piaggi, Jack Weis, Athanassios Z. Panagiotopoulos, Pablo G. Debenedetti och Roberto Car, publicerades i tidskriften Proceedings av National Academy of Sciences veckan den 8 augusti 2022. + Utforska vidare

Simulerar oändligt många kaotiska partiklar med hjälp av en kvantdator