Attosecond laserpulser i extrem ultraviolett (XUV) är ett unikt verktyg som möjliggör observation och kontroll av elektrondynamik i atomer, molekyler och fasta ämnen. De flesta attosekundlaserkällor arbetar med en pulsrepetitionshastighet på 1 kHz (1 000 skott per sekund), vilket begränsar deras användbarhet i komplexa experiment. Med hjälp av ett högeffektlasersystem utvecklat vid MBI har vi lyckats generera attosekundspulser med 100 kHz repetitionshastighet. Detta möjliggör nya typer av experiment inom attosecond science.

Ljuspulser i det extrema ultravioletta (XUV) området av det elektromagnetiska spektrumet, med varaktigheter i storleksordningen 100-tals attosekunder (1 som =10 ^-18 s) tillåta forskare att studera ultrasnabb dynamik hos elektroner i atomer, molekyler och fasta ämnen. Vanligtvis utförs experiment med en sekvens av två laserpulser med en kontrollerbar tidsfördröjning mellan dem. Den första pulsen exciterar systemet, och den andra pulsen tar en ögonblicksbild av det utvecklande systemet, genom att registrera en lämplig observerbar. Vanligtvis mäts momentumfördelningarna av joner eller elektroner eller det transienta absorptionsspektrumet för XUV-pulsen som en funktion av fördröjningen mellan de två pulserna. Genom att upprepa experimentet för olika tidpunkter mellan de två pulserna kan en film av dynamiken som studeras skapas.

För att få mest detaljerade insikter om dynamiken i det undersökta systemet är det fördelaktigt att mäta tillgänglig information om tidsutvecklingen så fullständigt som möjligt. I experiment med atomära och molekylära mål kan det vara fördelaktigt att mäta alla laddade partiklars tredimensionella momenta. Detta kan uppnås med en så kallad reaktionsmikroskop (REMI)-apparat. Systemet fungerar genom att säkerställa enstaka joniseringshändelser för varje laserskott och detektera elektroner och joner vid en tillfällighet. Detta har emellertid nackdelen att detekteringshastigheten är begränsad till en bråkdel (vanligtvis 10 till 20%) av laserpulsrepetitionshastigheten. Meningsfulla experiment med pumpsond i en REMI är inte möjliga med 1 kHz klass attosekundspulskällor.

På MBI har vi utvecklat ett lasersystem baserat på optisk parametrisk chirped pulse amplification (OPCPA). Vid parametrisk förstärkning lagras ingen energi inuti förstärkningsmediet; därför alstras väldigt lite värme. Detta möjliggör förstärkning av laserpulser till mycket högre medeleffekter än med den nuvarande "arbetshästen" Ti:Sapphire-lasern, som oftast används i attosecond-laboratorier runt om i världen. Den andra fördelen med OPCPA-tekniken är förmågan att förstärka mycket breda spektrum. Vårt OPCPA-lasersystem förstärker direkt laserpulser med få cykler med varaktigheter på 7 fs till medeleffekter på 20 W. Detta är en pulsenergi på 200 uJ vid 100 kHz repetitionshastighet. Med detta lasersystem har vi tidigare framgångsrikt genererat attosekundspulståg.

I många attosekundsexperiment är det fördelaktigt att ha isolerade attosekundspulser istället för ett tåg med flera attosekundspulser. För att möjliggöra effektiv generering av isolerade attosekundpulser bör laserpulserna som driver genereringsprocessen ha pulslängder så nära en enda ljuscykel som möjligt. På detta sätt begränsas attosekundspulsemissionen till en tidpunkt vilket leder till isolerade attosekundspulser. För att uppnå nästan encykellaserpulser har vi använt hålfiberpulskompressionstekniken. De 7 fs-pulserna skickas genom en 1 m lång ihålig vågledare fylld med neongas för spektral breddning. Med hjälp av specialdesignade kvittrade speglar kan pulserna komprimeras till pulslängder så korta som 3,3 fs. Dessa pulser består av endast 1,3 optiska cykler.

De 1,3 cykelpulserna sänds in i en attosekundsstrållinje utvecklad vid MBI. Huvuddelen av energin används för att generera isolerade attosekunds XUV-pulser i ett gascellsmål. Efter borttagning av NIR-strålen med hög effekt, spektralfiltrering och fokusering, cirka 10 ⁶ fotoner per laserskott (motsvarande ett aldrig tidigare skådat fotonflöde på 10 ¹¹ fotoner per sekund) är tillgängliga för experiment.

För att karakterisera de genererade attosecond XUV-pulserna utförde vi ett attosecond streaking-experiment. I huvudsak används XUV-pulsen för att jonisera ett atomärt gasmedium (neon i vårt fall), medan en stark NIR-puls används för att modulera de XUV-genererade fotoelektronvågspaketen. Beroende på den exakta timingen av XUV- och NIR-pulserna accelereras fotoelektronerna (förstärker energi) eller bromsas (förlorar energi) vilket leder till ett karakteristiskt "strimmigt spår". Från denna datamatris kan de exakta formerna för både NIR-pulsen – såväl som XUV-pulsen – bestämmas. Attosekundens pulsformer har hämtats med en global optimeringsalgoritm som utvecklats för detta projekt. Vår noggranna analys visar att huvudattosekundens pulser har en varaktighet på 124±3 as. Huvudpulsen åtföljs av två intilliggande satellitpulser. Dessa härrör från attosekundpulsgenereringen en halv NIR-cykel före och efter huvudattosekundpulsgenereringen. För- och postpulssatelliterna har en relativ intensitet på endast 1×10 ^-3 och 6×10 ^-4 , respektive.

Dessa högflödesisolerade attosekundpulser öppnar dörren för attosekundspump-sondspektroskopistudier med en upprepningshastighet 1 eller 2 storleksordningar över nuvarande implementeringar. Vi startar för närvarande experiment med dessa pulser i ett reaktionsmikroskop (REMI).

Forskningen publiceras i Optica . + Utforska vidare

Högflöde 100 kHz attosekundspulskälla driven av en ringformig laserstråle med hög medeleffekt