Forskning utvecklas ofta som en process i flera steg. Lösningen på en fråga kan väcka flera fler, inspirera forskare att nå längre och se på det större problemet ur flera olika perspektiv. Sådana projekt kan ofta vara katalysatorn för samarbeten som utnyttjar expertis och kapacitet hos olika team och institutioner när de växer.
I ett halvt sekel har forskare grävt i mysterierna med 1T-fas tantaldisulfid (1T-TaS2 ), ett oorganiskt skiktat material med några spännande kvantegenskaper, som supraledning och laddningsdensitetsvågor (CDW).
För att låsa upp den komplexa strukturen och beteendet hos detta material, nådde forskare från Jozef Stefan Institute i Slovenien och Université Paris-Saclay i Frankrike experter som använde pardistributionsfunktionen (PDF) strållinjen vid National Synchrotron Light Source II (NSLS-II) ), en användarfacilitet för US Department of Energy (DOE) Office of Science som ligger vid DOE:s Brookhaven National Laboratory, för att lära sig mer om materialets struktur.
Medan teamet i Slovenien hade studerat den här typen av material i decennier saknade de den specifika strukturella karaktärisering som PDF kunde ge.
Resultaten av detta samarbete, nyligen publicerade i Nature Communications , avslöjade ett dolt elektroniskt tillstånd som endast kunde ses av en lokal struktursond som parfördelningsfunktionstekniken. Med en mer fullständig förståelse av 1T-TaS2 s elektroniska tillstånd kan detta material en dag spela en roll i datalagring, kvantberäkning och supraledning.
När forskare studerar ett material vill de ibland se hur atomer är ordnade över kort räckvidd - en 10 nanometer skala - och ibland vill de se hur mönstren i en atomstruktur upprepas över det långa räckvidden, till exempel en mikrometerskala .
Skillnaden mellan dessa skalor är jämförbar med att titta på några olika byggnader på en gata kontra hur byggnader är ordnade över flera stadskvarter. Var och en av dessa uppgifter kräver en helt annan utsiktspunkt. När man studerar egenskaperna hos ett material kan forskare kanske bara se vissa beteenden på en specifik längdskala.
"Vi gör flera typer av mätningar vid strållinjen," förklarade den ledande strållinjeforskaren Milinda Abeykoon. "Vanligtvis använder vi röntgenpulverdiffraktion (XRD) för att karakterisera långdistansordningen för ett prov, men i detta material misstänkte vi samexistensen av kortdistansordnade egenskaper som kunde leda till dess intressanta egenskaper, så PDF var idealisk för denna typ av strukturell karaktärisering.
"Strållinjen har också specialiserad utrustning, som den kombinerade kryoströmmen och varmluftsfläkten, vilket var avgörande för att vi skulle upptäcka några av de subtila temperaturberoende egenskaperna hos detta material över ett mycket brett temperaturområde."
"Du kan ha ett material som ser ut som ett idealiskt ordnat system med lång räckvidd när det observeras med XRD, men strukturella avvikelser i en kortare skala kan upptäckas när PDF används", säger Emil Bozin, en forskare som leder PDF-forskningen inom Division Condensed Matter Physics and Materials Science (CMPMS) vid Brookhaven National Laboratory och en av huvudförfattarna till denna artikel.
"Om vi inte tillämpat den här tekniken skulle vi inte ha kunnat se att det faktiskt fanns en dold kortdistansorder i systemet som alla tidigare använda sonder hade missat. Det finns en viktig lokal strukturell aspekt av det. "
1T-TaS2 :Ett lagermaterial fullt av överraskningar
Övergångsmetalldikalkogenider, eller TMD, är en klass av material konstruerade med atomärt tunna lager. TMDs har en övergångsmetall som sitter mellan två lager av kalkogener, material som innehåller syre, svavel och selen. Vart och ett av dessa materiallager är bara en atom tjockt – en miljondel av tjockleken på ett hårstrå.
När det gäller 1T-TaS2 , ett tunt lager av tantal är inklämt mellan två svavellager. Varje material har sin egen speciella, skiktade struktur, men när skikten kombineras interagerar elektroner med varandra i denna annorlunda miljö och skapar nya egenskaper.
TMD:er har studerats i många decennier eftersom de visar fascinerande men ändå komplexa CDW:er när de kyls. CDW:er är en speciell långdistansordnad anpassning av avgifter som kan drivas av olika faktorer; i olika TMD-material staplas lager på subtilt olika sätt. Hur strukturen ordnar sig skapar ett mycket specifikt system.
1T-TaS2 är speciellt på många sätt. Liksom andra TMD:er uppvisar det denna CDW, men i motsats till de andra som förblir metalliska, vilket betyder att de leder elektrisk ström väl, är det här systemet faktiskt isolerande i sitt CDW-tillstånd.
CDW är ett kvantfenomen som involverar rörelse av elektroner som bildar ett upprepande mönster i ett material. Detta arrangemang påverkar materialets elektroniska och strukturella egenskaper och öppnar upp för olika applikationer, inklusive minneslagring, sensorteknik och kvantberäkning.
En annan anmärkningsvärd egenskap hos 1T-TaS2 är att det är ett kandidatmaterial för kvantspinnvätska. Kvantspinnvätskor är paramagnetiska system, vilket betyder att materialet inte har någon magnetisk ordning på lång räckvidd. På grund av kvantfluktuationer ordnar deras spin aldrig, inte ens vid låga temperaturer. Dessa material kännetecknas av kvantintrassling, vilket har uppmärksammat dem hos forskare inom området topologisk kvantberäkning.
"Detta är ett koncept som har utforskats djupt i teoretisk mening," sade Bozin, "men det finns lite data om det faktiska systemets förverkligande av dessa koncept. Även om vi inte tar itu med detta problem direkt i vår studie, är det ett av de viktigaste egenskaperna hos detta material som gör det så intressant Om det bevisas att det här materialets teoretiska vätskeformiga tillstånd faktiskt kan stabiliseras, öppnar det upp för nya möjligheter inom kvantinformationsvetenskapen."
"1T-TaS2 är inte bara intressant på grund av dess potential inom kvantberäkning. Det finns också tillämpningar inom klassisk datoranvändning som är av mer omedelbart praktiskt intresse, säger Dragan Mihailovic, chef för avdelningen för komplexa ärenden vid Jozef Stefan-institutet i Slovenien och en av huvudförfattarna till denna artikel.
"Vi upptäckte att det här materialet gör något riktigt extraordinärt när det utsätts för mycket korta pulser av ljus eller elektricitet. Dessa pulser kan orsaka en förändring av laddningskonfigurationen inom CDW, vilket i sin tur leder till ett stort fall i elektriskt motstånd.
"Vid låga temperaturer kan dessa förändringar gå in i ett 'metastabilt' ledande tillstånd, som kan styras tillbaka till det isolerande tillståndet efter behag. Detta har praktiska tillämpningar inom datoranvändning, som minneslagring, som teamet i Slovenien redan börjar utforska med nyckelspelare inom teknikbranschen.
"De viktigaste fördelarna kommer från det faktum att sådana enheter uppvisar omkopplingstider för resistans under pikosekunder och har rekordlåg förlust i atto-Joule-området. I kombination med utmärkta cyklings- och skalningsegenskaper, är sådana "laddningskonfigurationsminne"-enheter baserade på 1T- TaS2 är mycket lovande för alla typer av kryodataapplikationer."
"Att använda PDF-tekniken för att utforska den kristallina strukturen av 1T-TaS2 över ett brett temperaturområde gjorde vi flera mycket överraskande observationer", anmärkte Abeykoon. "Temperaturen på materialet förändrar den elektroniska strukturen."
När temperaturen sänks går materialet in i CDW-tillståndet där materialets långdistansordning börjar förvrängas och förändras. Under 50 K – de temperaturer där appliceringen av snabba ljuspulser resulterar i ett metastabilt tillstånd – uppvisar materialet en oväntad strukturell förvrängning som kopplar ihop angränsande tantallager. Denna distorsion kan hålla nyckeln till att uppnå ett långvarigt tillstånd skapat av pulser.
Omvänt, uppvärmning av materialet över 550 K tar bort CDW helt, vilket borde resultera i ett oförvrängt material.
"Overraskande nog kvarstår kortdistansförvrängningar som liknar de som ses vid låg temperatur på lokal skala vid temperaturer långt över CDW-tillståndet," förklarade Abeykoon. "Detta resultat ger en uppfattning om vad som driver bildandet av CDW i detta system."
Dessa högtemperaturförvrängningar härrör från polaroner, kvasipartiklar som skapas av elektroner när de rör sig genom ett materials gitterstruktur och interagerar med det lokalt. Över 600 K börjar systemets skiktade struktur att förändras oåterkalleligt. Den omvandlas från en homogen stapling av en typ av svavel-tantal-svavel-sandwichlager till en heterogen stapel där vartannat sandwichlager ändrar typ.
När förändringen sker sjunker antalet polaroner med 50 %. Det betyder att polaronerna bara föredrar en typ av sandwichlager – det som ses i orörda 1T-TaS2 .
"Detta ger ett omisskännligt bevis för existensen av polaroner långt över CDW-beställningstemperaturen, som aldrig har observerats förut", sa Mihailovic.
Laddningsordningen för detta material - mönsterelektronerna skapar baserat på deras densitet i olika områden av ett material - drivs av en helt annan mekanism än vad man traditionellt skulle förvänta sig. Ordningen innebär kristallisering av polaroner till deras eget ordnade tillstånd. Detta liknar något som kallas "Wigner Crystal", som beskriver elektroner arrangerade i ett fast, kristallint tillstånd.
Att förstå de komplexa elektroniska egenskaperna hos detta material och hur man kontrollerar dem öppnar upp för en mängd potentiella tillämpningar inom elektronik, avkänning och databehandling, men det finns fortfarande så mycket mer att lära. Även om dessa dolda tillstånd som uppvisas när man träffar materialet med ultrasnabba laserpulser har setts tidigare, har de aldrig förståtts helt.
Teamet planerar att avkoda atomstrukturen och dess förhållande till ordnad jämviktsstruktur. Den temperaturberoende naturen hos det metastabila tillståndet är fortfarande inte helt förstått. För att fullt ut inse de optiska och elektriska omkopplingsförmågan hos detta material för högteknologiska applikationer vid varmare temperaturer, måste forskare fastställa fler detaljer om detta tillstånd.
"Det finns fortfarande flera outforskade områden i det här systemet", sa Bozin, "inklusive den lokala strukturen. Vår studie har visat att det här systemet faktiskt är mycket mer komplext, och det var redan komplext till att börja med. Det finns hemligheter om detta material som fortsätt komma ut, och de kommer att fortsätta under årtionden."
Mer information: E.S. Bozin et al., Kristallisering av polaroner genom laddnings- och spinnordningsövergångar i 1T-TaS2 , Nature Communications (2023). DOI:10.1038/s41467-023-42631-6
Journalinformation: Nature Communications
Tillhandahålls av Brookhaven National Laboratory
