Stimulerad Raman-spridning, som observerades först 1962, har blivit ett mångsidigt verktyg inom olika områden som biologisk avbildning, miljögasavkänning, materialkarakterisering och spårning av molekylär dynamik. Valet av laserkällor för spännande molekyler eller material är avgörande, eftersom det bestämmer spektral upplösning och tillvägagångssätt för att erhålla Raman-spektrumet.
Traditionella tekniker för stimulerad Raman-spridningsspektroskopi med hög spektral upplösning involverar att skanna spektrumet steg för steg med smalbandiga laserpulser, vilket begränsar insamlingshastigheten på grund av mekanisk eller termisk tröghet. Däremot introducerar parallell multivåglängds sondering med en smalbandig pikosekunds excitationspuls och bredband femtosekundsprobpuls suboptimal temporal pulsöverlappning, vilket innebär utmaningar som att undertrycka icke-resonanta fyrvågsblandningsbakgrundssignaler.
I en nyligen publicerad publikation i Light:Science &Applications , ett team av forskare, ledda av Prof. Andrius Baltuška från Photonics Institute vid TU Wien, Österrike, och Dr. Xinhua Xie från SwissFEL vid Paul Scherrer Institute, Schweiz, i samarbete med Prof. Alexei Zheltikov från Institutionen för fysik och astronomi vid Texas A&M University, USA, introducera en innovativ metod för stimulerad Raman-spridningsspektroskopi.
De använder förstärkta och offsetfaskontrollerade femtosekundpulsskurar för att uppnå hyperspektral upplösning och höghastighetsspektralinsamling. Validerad genom att lösa de kopplade icke-linjära Schrödinger-ekvationerna och numerisk karakterisering i molekylärt kväve, erbjuder denna teknik hög spektral upplösning och rörelsefri skanning.
Med sina potentiella tillämpningar inom gasavkänning, kemisk analys, miljöföroreningsdetektering, isotopkarakterisering och molekylär dynamikspårning, representerar denna stimulerade Raman-spridningsmetod ett betydande steg framåt i spektroskopisk förmåga.
Den första författaren till publikationen, Dr. Hongtao Hu från Photonics Institute vid TU Wien, sa:"Den förstärkta femtosekundpulsskuren som behövs för denna metod, som tidigare rapporterats från vår grupp, kan genereras i en masteroscillator och sedan förstärkas genom en regenerativ förstärkare som drivs i ett speciellt läge."
I figur 1 (a) visas de tidsmässiga formerna av signalen och tomgångsskurarna efter förstärkaren, markerade som pumpburst respektive Stokes-burst i den stimulerade Raman-spridningsprocessen. Tidsseparationen mellan pulserna kan styras av kavitetslängdskillnaden mellan den regenerativa förstärkaren och masteroscillatorns tur och retur. Den förskjutna fasen som anger fasskillnaden mellan två angränsande pulser i skuren manipuleras av en akusto-optisk modulator placerad mellan masteroscillatorn och den regenerativa förstärkaren.
I en väldesignad optisk parametrisk förstärkare kan faserna för signalen och tomgångspulserna konjugeras. Genom att exakt manipulera fasen för den fundamentala laserskuren som kommer in i den optiska parametriska förstärkaren, skiftar de spektrala moden elegant i motsatta riktningar av signal- och tomgångs-pseudokammarna, illustrerad i figur 1 (b).
Som ett resultat kan de på- och avresonansstimulerade Raman-spridningsförhållandena, avbildade i figur 1 (c) och (d), samtidigt uppfyllas eller missas av flera pseudo-moder, beroende på ingångsfasen för de pulser som laddas in i den regenerativa förstärkaren.
Under resonansförskjutna faser övergår pulsenergin effektivt från pumpburst till Stokes burst, vilket inducerar deras respektive förlust och förstärkning. Denna komplicerade procedur representerar essensen av rörelsefri skanning, vilket är nyckeln för att uppnå Raman-spektrumet och grundprincipen för detta innovativa arbete.
Deras numeriska resultat avslöjar å ena sidan förhållandet mellan spektral upplösning och skurvaraktighet; den spektrala upplösningen är omvänt proportionell mot produkten av skurens varaktighet och antalet pulser i skuren. Till exempel uppnå en spektral upplösning på 0,17 cm -1 blir genomförbart med en skur på 100 pulser och en skurlängd på 2 pikosekunder.
Dessutom belyser resultaten tillväxtmönstret som är förknippat med det ökande antalet pulser i skuren – en kombination av linjär och kvadratisk tillväxt – vilket säkerställer ett högt signal-brusförhållande för Raman-spektrumet.
Det nya tillvägagångssättet inom stimulerad Raman-spridning som visas upp i detta arbete lovar tillämpningar inom gasavkänning, kemisk analys och spårning av molekylär dynamik. Den innovativa användningen av förstärkta och offsetfasstyrda femtosekundpulsskurar säkerställer hyperspektral upplösning och snabb spektralinsamling. Detta framsteg innebär inte bara ett betydande steg i spektroskopisk förmåga utan väcker också förväntan på den transformativa inverkan det kan ha på olika vetenskapliga discipliner.
Mer information: Hongtao Hu et al, Hyperspektral upplösning stimulerade Raman-spektroskopi med förstärkta fs-pulsskurar, Light:Science &Applications (2024). DOI:10.1038/s41377-023-01367-0
Journalinformation: Ljus:Vetenskap och tillämpningar
Tillhandahålls av TranSpread
