Forskare vid Max Planck Institute for the Structure and Dynamics of Matter (MPSD) i Hamburg, Tyskland och SLAC National Accelerator Laboratory i USA har fått nya insikter om utvecklingen av det ljusinducerade ferroelektriska tillståndet i SrTiO3 .
De exponerade materialet för laserpulser med medelinfraröd och terahertzfrekvens och fann att fluktuationerna i dess atompositioner reduceras under dessa förhållanden. Detta kan förklara uppkomsten av en mer ordnad dipolär struktur än i jämvikt och av ett ferroelektriskt tillstånd när materialet exciteras med laserpulser.
Mellaninfraröda och terahertzfrekvenslaserpulser är kraftfulla verktyg för att manipulera egenskaperna hos kvantmaterial genom skräddarsydda modifieringar av deras kristallstruktur. Ljusinducerad ferroelektricitet i SrTiO3 är en anmärkningsvärd demonstration av denna fysik.
Under medelinfraröd belysning förvandlas detta material till ett tillstånd av permanent ordnade elektriska dipoler, som saknas i dess jämviktsfasdiagram. Mekanismen bakom denna transformation förstås inte.
Nu har ett team av forskare vid MPSD och SLAC National Accelerator Laboratory utfört ett experiment vid SwissFEL X-ray Free-Electron Laser för att identifiera de inneboende interaktionerna som är relevanta för att skapa detta tillstånd. Den nya insikten fick man inte genom att detektera atomernas position, utan genom att mäta fluktuationerna i dessa atompositioner.
Resultatet ger bevis för att dessa fluktuationer reduceras, vilket kan förklara varför den dipolära strukturen är mer ordnad än i jämvikt, och varför ett ferroelektriskt tillstånd kan induceras. Cavalleri-gruppens arbete har publicerats i Nature Materials .
Ferroelektriska material kännetecknas av den spontana parallella inriktningen av elektriska dipoler, vilket leder till en makroskopisk polarisation som kan peka i två motsatta riktningar. Pekriktningen kan växlas av ett elektriskt fält, vilket möjliggör användning av ferroelektrik i den digitala lagrings- och bearbetningskomponenten i moderna elektroniska enheter.
Strontiumtitanat, SrTiO3 , är en så kallad kvantparaelektrisk. Till skillnad från många av de ferroelektriska materialen, SrTiO3 saknar ett makroskopiskt ferroelektriskt tillstånd. Ändå visar rikliga experimentella bevis att kvantfluktuationer i kristallgittret hindrar långdistansordningen från att utvecklas.
Överraskande nog upptäckte Cavalleri-gruppen 2019 att SrTiO3 omvandlas till en ferroelektrisk när vissa vibrationer i kristallgittret exciteras av intensiva pulser i det mellaninfraröda. Användningen av ljus för att inducera och kontrollera ferroelektricitet vid elektroniskt otillgängliga höga frekvenser kan ses som nyckelelementet i framtida höghastighetsminnestillämpningar.
Vid den tiden spekulerades det olinjära svaret från kristallgittret för att vara ursprunget till denna effekt, vilket resulterade i bildandet av spänningar som hjälper materialet att bli ferroelektriskt. Direkta mätningar av töjningen och, ännu viktigare, av fluktuationerna i atompositionerna på de tidigaste tidsskalorna efter mid-IR-exciteringen saknades dock.
Forskarna slog sig ihop med Mariano Trigos grupp vid SLAC och kombinerade den mellaninfraröda exciteringen med femtosekundsröntgenpulser från SwissFEL frielektronlasern för att lysa ljus på denna dynamik, som äger rum på sub-pikosekund tidsskalan - kortare än en biljondels sekund.
"I ett typiskt röntgendiffraktionsexperiment använder man sig av den konstruktiva interferensen av röntgenstrålar spridda från de periodiskt inriktade atomerna för att mäta deras genomsnittliga positioner", säger Michael Först, en av de ledande författarna till detta arbete. "Men här upptäckte vi den diffusa spridningen som härrör från oordning i atomarrangemanget som är känsligt för fluktuationer, med andra ord brus, i kristallgittret."
Experimentellt fann teamet att fluktuationerna i vissa rotationslägen i SrTiO3 gitter, som hindrar bildningen av långdistansferroelektricitet, reducerades snabbt av den pulserade mellaninfraröda exciteringen. Sådan undertryckning sker inte i detta material i jämvikt och antyder ursprunget till den ljusinducerade ferroelektriciteten.
Detta bekräftades av en rigorös teoretisk analys som avslöjade komplexa, högklassiga interaktioner mellan en uppsättning gittervibrationer och spänningen som källan till dessa observationer. Michael Fechner, teoretikern för detta projekt, betonar vikten av samarbetet mellan teori och experiment:"Det tillåter oss att vässa våra verktyg för förutsägelser och, följaktligen, att förbättra vår förståelse av materia och dess interaktioner med ljus."
Andrea Cavalleri, gruppledare och direktör vid MPSD, förutser nya möjligheter som uppstår från denna studie. "Det faktum att vissa gitterfluktuationer, som förhindrar bildandet av långdistans ferroisk ordning, kan undertryckas med dynamiska medel är nytt och erbjuder möjligheter till liknande beteende i andra kvantmaterial.
"Dessutom, eftersom våra gruppstudier inducerade ordning i andra miljöer, inklusive magnetisk och supraledande, kan resultaten som diskuteras här ha bredare implikationer utöver fysiken för SrTiO3 ," säger Cavalleri.
Mer information: M. Fechner et al, Quenched lattice fluctuations in optiskt driven SrTiO3, Nature Materials (2024). DOI:10.1038/s41563-023-01791-y
Tillhandahålls av Max Planck Society
