En av de stora vägspärrarna för design och utveckling av nya, effektivare solceller kan ha röjts. Forskare med Lawrence Berkeley National Laboratory (Berkeley Lab) har utvecklat den första ab initio metod – det vill säga en teoretisk modell fri från justerbara eller empiriska parametrar – för att karakterisera egenskaperna hos "heta bärare" i halvledare. Heta bärare är elektriska laddningsbärare - elektroner och hål - med betydligt högre energi än laddningsbärare vid termisk jämvikt.

"Termalisering av värmebärare är en viktig källa till effektivitetsförlust i solceller, men på grund av tidsskalan under pikosekunder och komplex fysik involverad, karakterisering av varma bärare har länge varit en utmaning även för de enklaste materialen, säger Steven Louie, en teoretisk fysiker och senior fakultetsforskare vid Berkeley Labs Materials Sciences Division (MSD). "Vårt arbete är det första ab initio beräkning av nyckelkvantiteterna av intresse för varma transportörer - livstid, som talar om för oss hur lång tid det tar för varma bärare att förlora energi, och den genomsnittliga fria vägen, som talar om för oss hur långt de heta transportörerna kan resa innan de förlorar sin energi."

Alla tidigare teoretiska metoder för att beräkna dessa värden krävde empiriska parametrar extraherade från transport eller optiska mätningar av prover av hög kvalitet, ett krav som bland de anmärkningsvärda halvledarmaterialen endast har uppnåtts för kisel och galliumarsenid. De ab initio metod utvecklad av Louie och Jeff Neaton, Direktör för Molecular Foundry, en U.S. Department of Energy (DOE) Nanoscience User Facility värd på Berkeley Lab, arbetar med Marco Bernardi, Derek Vigil-Fowler och Johannes Lischner, kräver inga andra experimentella parametrar än materialets struktur.

"Detta innebär att vi kan studera varma bärare på en mängd olika ytor, nanostrukturer, och material, såsom oorganiska och organiska kristaller, utan att förlita sig på befintliga experiment, " säger Neaton. "Vi kan till och med studera material som ännu inte har syntetiserats. Eftersom vi kan komma åt strukturer som är idealiska och defektfria med våra metoder, vi kan förutsäga inneboende livstider och mena fria vägar som är svåra att extrahera från experiment på grund av närvaron av föroreningar och defekter i verkliga prover. Vi kan också använda vår modell för att direkt utvärdera inverkan av defekter och föroreningar."

Neaton, som Louie, är en senior MSD-fakultetsforskare vid University of California (UC) Berkeley. Neaton har också ett möte med Kavli Institute for Energy Nanosciences. De är motsvarande författare till en tidning i Fysiska granskningsbrev som beskriver detta verk med titeln " Ab Initio Studie av heta bärare i den första pikosekunden efter solljusabsorption i kisel." Bernardi är huvudförfattaren till tidningen, och Vigil-Fowler den primära medförfattaren.

Single-junction solceller baserade på kristallint kisel närmar sig snabbt den teoretiska gränsen för sin effektivitet, vilket är cirka 30 procent. Det betyder att om en kiselbaserad solcell samlar 1, 000 watt per kvadratmeter energi, den mest el den kan generera är 300 watt per kvadratmeter. Varma bärare är avgörande för att förbättra solcellseffektiviteten, eftersom deras termalisering resulterar i förlust av så mycket som en tredjedel av den absorberade solenergin i kisel, och liknande värden i andra halvledare. Dock, egenskaperna hos heta bärare i komplexa material för fotovoltaiska och andra moderna optoelektroniska tillämpningar är fortfarande dåligt förstådda.

"Vår studie syftade till att tillhandahålla användbar data för heta bärardynamik i kisel med applicering i solceller, " säger Bernardi. "I den här studien tillhandahåller vi beräkningar från första principer som beskriver de två nyckelförlustmekanismerna, inducerad av elektroner och fononer, respektive, med state-of-the-art noggrannhet och inom ramen för teorier om densitetsfunktionella och många kroppsstörningar."

När forskargruppen tillämpade sin metod för att studera avslappningstiden och medelfri väg för heta bärare i kisel, de fann att termalisering under solbelysning är klar inom 350 femtosekunder, och domineras av fononemission från hot carriers, en process som blir långsammare allt eftersom de varma bärarna tappar energi och slappnar av mot bandets kanter. Detta modelleringsresultat överensstämde utmärkt med resultaten av pump-sond-experiment. Även om modellen endast testades på kisel i denna studie, forskarna är övertygade om att det kommer att bli lika framgångsrikt med andra material.

"Vi tror att vårt tillvägagångssätt är mycket värdefullt för experimentella grupper som studerar heta bärare i samband med solceller och andra förnybara energitekniker eftersom det kan användas för att beräkna livslängden och innebära fri väg för heta bärare med specifika energier, momenta, och kristallografiska riktningar med oöverträffad upplösning, " säger Bernardi. "När vi utökar vår studie av varma bärare till en rad kristallina material och nanostrukturer, vi tror att våra data kommer att ge unik mikroskopisk insikt för att vägleda nya experiment på heta bärare i halvledare."