Plasmoniska guld nanoskivor på ~100-150 nm tillverkade på en 30 nm tjock kontinuerlig guldfilm separerade av några nm tjocka oxiddistansskikt. Kontroll av den ultrasnabba responsen (sonden) beror på distansens tjocklek och sammansättning, och på excitationsvåglängd (pump).
Förmågan att kontrollera de tidsupplösta optiska svaren hos hybridplasmoniska nanostrukturer demonstrerades av ett team ledd av forskare i Nanophotonics Group vid Center for Nanoscale Materials inklusive medarbetare vid Argonnes Materials Science Division, Emory University, och Ohio University.
Onormalt starka förändringar av de ultrasnabba temporala och spektrala svaren observerades beroende på geometrin och sammansättningen av nanosystemen, och excitationsvåglängden. Teamet observerade ett stort ultrasnabbt bidrag till den transienta signalen i plasmoniska nanostrukturer med hot spots. Modelleringsinsatser visar att intensiteten av detta bidrag korrelerar med effektiviteten av genereringen av mycket exciterade ytladdningar i nanostrukturerna. Den stora ultrasnabba komponenten tillskrivs den effektiva genereringen av heta plasmoniska elektroner i hot spots. Studien utvecklar och demonstrerar principerna för att generera energiska elektroner med hjälp av specialdesignade plasmoniska nanostrukturer som kan användas inom områdena solfotokatalys, fotodetektorer och icke-linjära enheter.
Ljus-materia-interaktion i metalliska nanosystem styrs av den kollektiva oscillationen av deras ytelektroner, kallas plasmoner. Efter excitation, plasmoner i metalliska nanopartiklar absorberas av metallelektronerna genom inter- och intrabandövergångar som skapar en icke-termisk fördelning av elektroner. De exciterade elektronerna utjämnas genom elektron-elektron-interaktioner som skapar en het elektronfördelning inom några hundra femtosekunder (fs), följt av en ytterligare avslappning via elektron-fononspridning på några pikosekunders (ps) tidsskala. I den spektrala domänen, de exciterade elektronerna inducerar förändringar av partiklarnas plasmoniska resonanser genom att modifiera metallens dielektriska konstant.
Dessa resultat ger en väg för att ställa in den ultrasnabba responsen hos konstruerade nanopartikelstrukturer för en önskad tid och optisk respons. Detta arbete utvecklade principerna för att generera plasmoner och kan användas i en mängd olika tillämpningar inklusive fotokatalys, fotodetektorer och icke-linjära enheter. CNM-funktioner inkluderade tillverkning, ultrasnabb spektroskopi, extinktionsspektroskopi, och molekylär modellering (COMSOL).
