Forskarna använde Au20, guld nanopartiklar med en tetraedrisk struktur, för att visa att fluorescens i ligandskyddade guldkluster är en inneboende egenskap hos själva guldnanopartiklarna. Kredit:Brune
Med sina anmärkningsvärda elektriska och optiska egenskaper, tillsammans med biokompatibilitet, fotostabilitet och kemisk stabilitet, guld nanokluster får fotfäste inom ett antal forskningsområden, särskilt inom biosensing och biomärkning.
Dessa guld nanokluster är kemiskt skyddade av ligander, som också styr bindningen till biologiska målmolekyler. Det finns fortfarande mycket som forskarna inte vet om de självlysande egenskaperna hos ligandskyddade guldnanokluster, inklusive ursprunget till deras fluorescens.
Ett internationellt forskarlag från Schweiz, Italien, USA och Tyskland har nu visat att fluorescensen är en inneboende egenskap hos själva guldnanopartiklarna. Forskarna använde Au20, guld nanopartiklar med en tetraedrisk struktur. Deras resultat rapporterades denna vecka i Journal of Chemical Physics , från AIP Publishing.
"Vi presenterar den första optiska absorptionen, excitations- och fluorescensspektra av bar Au20, sade Harald Brune, chef för Institutet för fysik vid École Polytechnique Fédérale de Lausanne (EPFL) i Schweiz och motsvarande författare till tidningen. "Våra resultat tyder starkt på att metallkärnan i de ligandskyddade klustren som används för biosensing och biomärkning är ursprunget till deras fluorescens."
Forskarna skapade en stråle av kala Au20-kluster genom att kombinera en klusteraggregationskälla med en specialdesignad jonoptik och massvalsprocess. Det är svårt att undersöka de optiska egenskaperna hos dessa kluster i gasfasen, med tanke på det dåliga signal-brusförhållandet. För att lösa detta problem, forskarna bäddade in dem i en solid neonmatris. Detta uppnåddes genom att deponera klusterstrålen med en neonbakgrundsgas som kondenserade på en kall yta som hölls vid 6 kelvin (cirka -267 grader Celsius) medan klustren landade där.
Forskarna fann att excitation inom hela UV-till-synligt område leder till intensiv och skarp fluorescens vid en våglängd på 739,2 nm (1,68 eV). Kredit:Brune
Neon, en ädelgas, ger ett svagt interagerande medium. Som de första principberäkningarna som åtföljer experimentet visar, i neon bevaras de inneboende strukturella och optiska klustrets egenskaper.
"Därför, de presenterade experimentella resultaten är den bästa möjliga approximationen av de optiska egenskaperna hos fria Au20-kluster, sa Brune.
Au20-absorptionsdata erhölls genom att subtrahera ett Ne-matrisreferensspektrum från en av Au20/Ne-matriserna. Fluorescensspektra producerades genom laserexcitering. Forskarna fann att excitation inom hela UV-till-synligt område leder till intensiv och skarp fluorescens vid en våglängd på 739,2 nanometer.
" är Au20 starkt fluorescerande, vilket gör det mycket troligt att ursprunget till fluorescens i Au-baserade biomarkörer kommer från själva Au-kärnan snarare än från dess interaktion med de organiska liganderna, sa Wolfgang Harbich, senior forskare vid EPFL och medförfattare till artikeln.
Upptäckten kan möjliggöra designen av nya guldbaserade biomarkörer, och experimentet fungerar som riktmärke för det utarbetade, tidsberoende densitetsfunktionella teoriberäkningar av optiska klusteregenskaper - ett ämne som vinner intresse inom grundläggande kemi- och fysikfält.
"Överensstämmelsen mellan experiment och teori i det aktuella fallet med Au20 är uppmuntrande, "Brune sa, "och kommer att möjliggöra en djupare förståelse av teoristödd biomarkörforskning."