Forskare från North Carolina State University har funnit att överföringen av triplettexcitoner från nanomaterial till molekyler också skapar en återkopplingsmekanism som återför lite energi till nanokristallen, får den att fotoluminescera på långa tidsskalor. Mekanismen kan justeras för att kontrollera mängden energiöverföring, vilket kan vara användbart i optoelektroniska tillämpningar.

Felix N. Castellano, Goodnight Innovation Distinguished Chair of Chemistry vid NC State, hade tidigare visat att halvledarnanokristaller kunde överföra energi till molekyler, därigenom förlänger livslängden för det exciterade tillståndet tillräckligt länge för att de ska vara användbara i fotokemiska reaktioner.

I ett nytt bidrag, Castellano och Cédric Mongin, en före detta postdoktor för närvarande biträdande professor vid École normale supérieure Paris-Saclay i Frankrike, har visat att inte bara överföringen av triplettexcitoner förlänger livstiderna för exciterade tillstånd, men också att en del av energin återförs till det ursprungliga nanomaterialet i processen.

"När vi tittade på triplettexcitonöverföringar från nanomaterial till molekyler, vi märkte att efter den första överföringen skulle nanomaterialet fortfarande lysa upp på ett försenat sätt, vilket var oväntat, " säger Castellano. "Så vi bestämde oss för att ta reda på exakt vad som hände på molekylär nivå."

Castellano och Mongin använde kadmiumselenid (CdSe) kvantprickar som nanomaterial och pyrenkarboxylsyra (PCA) som acceptormolekyl. Vid rumstemperatur, de fann att närheten till de relevanta energinivåerna skapade en återkopplingsmekanism som termiskt återbefolkade det exciterade CdSe-tillståndet, får den att fotoluminescera.

Att ta experimentet ett steg längre, forskarna varierade sedan systematiskt CdSe-PCA-energigapet genom att ändra storleken på nanokristallerna. Detta resulterade i förutsägbara förändringar av de resulterande livstiderna för exciterade tillstånd. De undersökte också denna process vid olika temperaturer, ger resultat som överensstämmer med en termiskt aktiverad energiöverföringsmekanism.

"Beroende på relativ energiseparation, systemet kan ställas in för att bete sig mer som PCA eller mer som CdSe nanopartikeln, " säger Castellano. "Det är en kontrollratt för systemet. Vi kan tillverka material med unika fotoluminescerande egenskaper helt enkelt genom att kontrollera storleken på nanopartikeln och systemets temperatur."

Verket dyker upp i Naturkemi .