Figur visar (a) scanning transmission elektronmikroskop mätning av sicksack kanten av en tantal disulfid (TaS2) flinga på hexagonal bornitrid (h-BN) med de förutsagda geometriska strukturerna beräknade genom densitet funktionell teori (DFT) beräkningar. (b) Stort område och inzoomade atomkraftmikroskopbilder av 2H-TaS2 (triangulär form) epitaxiellt odlad på h-BN-substrat. Skalstången är 1 nm. Kreditera: ACS Nano
NUS-forskare har visat att laddningsdensitetsvågsfasen (CDW) i H-fas tantaldisulfid (TaS) 2 ) dubbelskikt kan stabiliseras vid rumstemperatur genom interfacial interaktioner med ett hexagonalt bornitrid (h-BN) substrat.
Kvantmekaniken säger oss att alla partiklar beter sig som vågor. Vågnaturen hos partiklar är särskilt uppenbar för partiklar med mycket små massor, såsom elektroner. I vissa lågdimensionella material, elektroner bildas koherenta, periodiska vågor i kristallgittret, vilket resulterar i vågliknande förvrängningar i atomgittret som kallas en CDW-fas. CDW-fasen kan uppvisa nya fenomen, och har en annan elektrisk ledningsförmåga än den vanliga fasen, vilket potentiellt kan leda till nya framsteg inom enhetsapplikationer. Dock, CDW-fasen existerar vanligtvis vid mycket låga temperaturer. Ansträngningar för att öka CDW-fasövergångstemperaturen, känd som TCDW, har fokuserat på effekterna av gränssnittsspänningar och laddningsdopanter. Dock, effekterna av sådana ändringar på TCDW har inte varit betydande, eftersom den utsträckning i vilken CDW-fasen stabiliseras av sådana modifieringar är i sig begränsad.
I det här arbetet, Prof Loh Kian Pings grupp från Institutionen för kemi, NUS, observerade närvaron av en CDW-fas vid rumstemperatur i H-fas TaS 2 dubbelskikt när de odlas epitaxiellt på h-BN-substrat. Samma CDW-fas i bulk TaS 2 (utan h-BN-substratet) existerar endast vid mycket lägre temperaturer, under 77 K. Använda kvantmekaniska beräkningar, Prof Quek Su Yings grupp från institutionen för fysik, NUS, fann att ökningen av TCDW främst berodde på gränssnittsinteraktioner mellan TaS 2 och h-BN-substratet, och i mindre utsträckning, gränsyta stam.
Sveptransmissionselektronmikroskopi och Raman-mätningar gav bevis för rumstemperaturen 3 × 3 CDW-fasen för TaS 2 när den odlas epitaxiellt på ett h-BN-substrat. TaS 2 bildar ett Moiré-supergitter med h-BN. I CDW-strukturen, gitterarrangemanget för svavel(S)-atomerna är inte längre på samma avstånd från varandra, men kan delas in i två grupper. En grupp har S-atomer som är ordnade längre från varandra (+), medan en annan grupp har S-atomer anordnade närmare varandra (-).
Densitetsfunktionella teoriberäkningar på 18 olika staplingskonfigurationer i denna supercell visar att tantal- (Ta)- och S-atomerna alltid är ordnade på ett sådant sätt att (+)-gruppen är centrerad på den underliggande kväveatomen (N), medan (-)-gruppen är centrerad på den underliggande bor(B)-atomen. Denna observation kan förstås från det faktum att S-atomerna bär en liten negativ laddning i TaS 2 . De stöts bort av den negativt laddade N-atomen i h-BN, och attraheras av den positivt laddade B-atomen. Således, den elektrostatiska moduleringen från Moiré som induceras av de underliggande B- och N-atomerna i h-BN-substratet gynnar CDW-atomstrukturen i tvåskikts (eller monolager) TaS 2 . Denna nya mekanism för stabilisering av CDW-fasen bekräftas av den experimentella observationen - att TaS 2 slumpmässigt orienterad på h-BN-substratet har inte en rumstemperatur CDW-fas.
Prof Quek sa, "I litteraturen, Moiré-interaktioner i 2D-materialheterostrukturer har resulterat i många intressanta fenomen. Detta arbete visar att hela skalan av sådana fenomen ännu inte har avslöjats helt. Vi kan använda dessa gränssnitts-Moiré-interaktioner för att konstruera kvantfasen av 2D-materialsystem, och denna grad av kontroll är det som gör atomärt tunna material så fascinerande."
