Dynamisk utveckling av Ag nanostrukturer under oxidativ dispersion. Kredit:DICP
Oxidativ dispersion har använts i stor utsträckning vid regenerering av sintrade metallkatalysatorer såväl som vid tillverkning av enatomskatalysatorer.
Konsensus om den oxidativa dispersionsprocessen inkluderar bildandet av mobila metalloxidarter från stora metallpartiklar och infångningen av dessa arter på en stödyta. Ändå, Mekanismen för oxidationsinducerad dispersion har ännu inte bekräftats via in situ elektronmikroskopiska och/eller spektroskopiska karakteriseringar.
Nyligen, ett forskarlag ledd av professor Fu Qiang och prof. Bao Xinhe från Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS), i samarbete med Prof. Yang Bing från DICP och Prof. Gao Yi från Shanghai Institute of Applied Physics of CAS, rapporterade den syreadsorptionsinducerade dispersionen av metalliska Ag-nanokluster i en typisk oxidativ atmosfär.
Resultaten publicerades i Naturkommunikation den 3 mars.
Genom att använda in situ-avbildningsmetoder som miljöskanningselektronmikroskopi (ESEM), och nyutvecklad fotoemissionselektronmikroskopi för nära omgivningstryck (NAP-PEEM), forskare fann att Ag-nanotrådar i mikronskala kunde spridas i subnanometerkluster under en syreatmosfär.
Ex situ experiment visade att Ag nanotrådar omvandlades till AgOx nanokluster. Omvänt, in situ fotoelektronspektroskopi nära omgivande tryck (NAP-XPS) visade direkt närvaron av ett övergångstillstånd av metalliska Ag-nanokluster under dispergering vid höga temperaturer, medan bildningen av oxiden skedde under kylningsprocessen. Den dynamiska spridningen av Ag nanotrådar under CO-oxidation demonstrerades också.
Baserat på experimentella och teoretiska beräkningar, kemisorption av syre från O 2 atmosfären visade sig vara den väsentliga drivkraften för spridningen av metalliska Ag-nanokluster.
Detta arbete ger en ny förståelse för O:s roll 2 atmosfär i oxidativ dispersion, vilket är särskilt viktigt för förutsägelse och kontroll av den dynamiska dispersionen/redispersionen av uppburna metallkatalysatorer under liknande reaktionsbetingelser.