Genom att excitera övergångsmetalldikalkogenidmonoskikten – atomärt tunna halvledare – med ultrakorta pumppulser, kan atomer konsekvent vibrera och modulera optiska svar. Sondpulserna kan detektera den ultrasnabba moduleringen som visar märkliga högfrekventa övertoner av K-punkts akustiska fononer. Kredit:Yokohama National University
Små material rymmer stora mysterier, vars lösningar kan skapa nästa generations elektronik. Ett internationellt samarbete ledd av forskare baserade i Japan har löst whodunit av kryptiska övertonssignaler i en analys av molybdendiselenid, ett atomärt tunt kristallgitter med önskvärda egenskaper unika från sin skrymmande tredimensionella form.
De publicerade sina resultat den 25 juli i Nature Communications .
Föreningen tillhör en familj av liknande tvådimensionella halvledare som kallas transitional metal dichalcogenide (TMD) monolager, som alla har elektroniska bandstrukturer som innehåller så kallade dalar. TMD-gitter är organiserade som hexagoner, med motsvarande vågvektor, känd som k-space, längs sidan. Sidans mittpunkt på k-mellanrummet är känd som "M-punkten" och de sex hörnen som "K (-K)-punkter."
Dalarna är dopparna och stigningarna av det elektroniska bandet i hörnen av hexagonerna, där energi eller informationsbärande partiklar kan röra sig för att tippa materialet till handling. Intervallaktiviteterna, särskilt när det gäller elektronspridning, har dock förblivit svårfångade. I denna process orsakar fononer, eller energienheter som manifesteras som vibrationer, elektronerna att spridas och övergångstillstånd i intervallrymden med ultrasnabb hastighet.
Denna dalpolarisering, om den kan kontrolleras för att inducera eller minska specifika egenskaper, gör TMD:er till den mest lovande kandidaten för avancerad teknologi, enligt medförfattaren Soungmin Bae, postdoktor vid Laboratory for Materials and Structures, Tokyo Institute of Technology. Kombinationen av dalen och potentialen för elektronik ger namnet på detta nischområde:valleytronics.
"För att etablera den grundläggande förståelsen av ultrasnabb dynamik associerad med fononmedierade intervallspridningsprocesser, utförde vi pump-probe-spektroskopi med användning av sub-10-femtosekunder-10-kvadrilliondels sekund ultrakorta pulsade lasrar och hittade intressanta övertonssignaler av akustiska fononer i den optiska moduleringen," sa Bae. "Signalerna var redan välkända i TMDs community, men ursprunget var oklart, så vår ursprungliga fråga som vi ville svara på var, 'varför observerar vi sådana övertonssignaler?'"
Pump-probe spektroskopi innebär bestrålning av ett prov av TMD med en ultrakort laserpuls i två delar. Pumpen är en stark stråle som exciterar TMD, vilket får systemet att svänga, som att kasta en sten i en damm för att producera koncentriska vågor. Sonden är en svagare stråle som spårar den tidsmässiga utvecklingen av de inducerade svängningarna – vågorna från gittervibrationerna, även kända som fononer – via förändringar i vissa optiska konstanter i systemet, såsom dess mängd absorption och reflektion.
Professor Ikufumi Katayama från Yokohama National University (höger) och Dr. Soungmin Bae från Tokyo Institute of Technology (vänster) ledde tillsammans forskargruppen som upptäckte källan till mystiska signaler i tvådimensionella halvledarmaterial med hjälp av en koherent fononspektrometer . Kredit:Yokohama National University
Forskarna såg flera signaler, visualiserade som optiska moduleringar, i både jämna och udda ordningsföljder av fononsvängningar från monolager TMD. De analyserade fononernas symmetri och använde första principberäkningar – eller superdatordrivna bedömningar som beskriver det kvantmekaniska tillståndet och dynamiken för varje kärna och elektron i systemet, från vilka detaljer om specifika komponenter kan extraheras – för att avslöja att endast den longitudinella akustiska fononen vid K-punkten skulle kunna producera den observerade signalen med udda ordning eftersom den modulerade laserljuset asymmetriskt, jämfört med M-punktsfononens symmetriska reflektion, som bara producerar jämna övertoner.
"K-punkts longitudinella akustiska fononer är ansvariga för ultrasnabb intervallspridning i monolager-molybdendiselenid", säger den motsvarande författaren Jun Takeda, professor vid Yokohama National Universitys Graduate School of Engineering Science. "Normalt kunde inte K-punktsfononer modulera de optiska egenskaperna på grund av den stora oöverensstämmelsen mellan vågvektorn - riktningen och magnituden - för det infallande ljuset och fononernas."
Takeda sa att i TMD:er tillåter dock den höga symmetrin hos det tvådimensionella kristallgittret de akustiska K-punktsfononerna att modulera det optiska svaret och generera signaler vid flera frekvenser.
"Detta arbete bevisar vikten av en kombinerad metod för ultrasnabb spektroskopi med symmetrianalys och första principsberäkningar för att avslöja den underliggande fysiken för intervallspridningsprocessen i valleytroniska material", säger medkorrespondent författare Ikufumi Katayama, professor vid Yokohama National Universitys Graduate School of Ingenjörsvetenskap.
"Närnäst skulle vi vilja utöka dessa tillvägagångssätt till andra exotiska tvådimensionella materialsystem för framtida elektroniska och valleytroniska applikationer och att etablera sätt att manipulera de optiska och fysikaliska egenskaperna på ultrasnabba tidsskalor." + Utforska vidare
