Grafiskt abstrakt. Kredit:Nano Today (2022). DOI:10.1016/j.nantod.2022.101460
Helt oorganiska blyfria luminiscerande metallhalogenid-nanokristaller (NC) är mycket viktiga inom optoelektronik, men deras tillämpningar begränsas av den låga fotoluminescens (PL) effektiviteten. Det är ett effektivt tillvägagångssätt via ns 2 -metalljondopning för att skräddarsy de optiska egenskaperna hos metallhalogenid NC och utöka deras applikationer.
Men PL-ursprunget till ns 2 -metalljondopade metallhalider förblir kontroversiella och inte väl förstådda. Dessutom den kontrollerade syntesen av Sb 3+ -dopade 0D In-baserade halogenid-NC:er och storlekseffekten på de optiska egenskaperna och dynamiken i exciterade tillstånd förblir outforskade.
I en studie publicerad i Nano Today , forskargruppen ledd av professor CHEN Xueyuan från Fujian Institute of Research on the Structure of Matter (FJIRSM) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) rapporterade den kontrollerade syntesen av Sb 3+ -dopade 0D Cs3 InCl6 NC:er med inställbara storlekar och undersökte effekten av NC-storlek på de optiska egenskaperna och dynamiken i exciterat tillstånd hos Sb 3+ .
Forskarna fick 0D Cs3 InCl6 :Sb 3+ NC:er med inställbara storlekar genom den kontrollerade syntesen baserad på en HCl-hot-injection-metod. De syntetiserade NC:erna uppvisar ljusgrönt PL med ett brett emissionsband.
De undersökte ingående effekterna av NC-storlek och Sb 3+ koncentration på de elektroniska strukturerna och PL-egenskaperna hos NC:erna och den exciterade tillståndsdynamiken hos Sb 3+ med hjälp av temperaturberoende steady-state och transient PL och ultrasnabb femtosekund transient absorption (fs-TA) spektroskopier.
På grund av den starka elektron-fonon-kopplingen av Sb 3+ i den rumsligt begränsade 0D-strukturen för Cs3 InCl6 , Sb 3+ joner upplevde en dynamisk Jahn-Teller-förvrängning i 3 P1 exciterat tillstånd och en off-center position i 1 S0 marktillstånd, vilket resulterade i intensiva bredbandsutsläpp av Sb 3+ från den interkonfigurativa 3 P1 → 1 S0 övergång med ett stort Stokes-skifte och ett högt PL-kvantutbyte (QY) på 52,3%.
Dessutom, genom att dra nytta av NCs hydroskopicitet, demonstrerade forskarna den vattenutlösta kemiska omvandlingen av NCs från grönutsläppande Cs3 InCl6 :Sb 3+ till orange-emitterande Cs2 InCl5 ·H2 O:Sb 3+ med en PLQY upp till 75,3 %, vilket avslöjar överlägsenheten hos Sb 3+ luminescens i metallhalogen NC.
Dessa fynd ger grundläggande insikter om dynamiken i upphetsat tillstånd hos Sb 3+ i 0D In-baserade halogenid NC, vilket lägger en grund för framtida design av nya blyfria metallhalogen NC:er med avstämbar struktur och omkopplingsbar PL till ns 2 -metalljondopning eller legering för mångsidiga tillämpningar som luminiscerande kemosensorer. + Utforska vidare
