En forskargrupp ledd av Prof. Li Xingxing och akademiker Yang Jinlong från University of Science and Technology of China (USTC) har utvecklat tvådimensionella (2D) kirala metallorganiska ramverk som Rashba-Dresselhaus (R-D) halvledare med stor spinnsplittring. Studien publicerades i Chemical Science .
R-D-effekten är ett spontant spin-splittringsfenomen som orsakas av spin-omloppskoppling i en rymd-inversion symmetribrytande miljö. Effekten kräver inte att materialet är magnetiskt i sig och undviker därmed problemet att Curie-temperaturen för lågdimensionella magnetiska material vanligtvis ligger långt under rumstemperaturen.
Halvledare med stor R-D-spinndelning är lovande för tillverkning av elektriska fältstyrda spintroniska enheter. De för närvarande rapporterade 2D R-D-halvledarna är dock huvudsakligen oorganiska material och begränsade i kvantitet. Dessutom har de potentiella faktorerna som påverkar spin-splittring och allmänna metoder för att realisera stor spin-splitning ännu inte undersökts.
Under de senaste åren har det akademiska samfundet börjat fokusera på 2D kirala metall-organiska ramverk (CMOF). Tvådimensionella CMOFs är en viktig underklass av MOF-familjen och har fått omfattande uppmärksamhet i asymmetrisk katalys och enantioselektiva tillämpningar. Eftersom en av de grundläggande förutsättningarna för uppkomsten av R-D-spinndelning är brytandet av rumslig inversionssymmetri, råkar CMOF:er som saknar inversion och spegelsymmetri vara en naturlig designplattform. Frågorna som forskarna skulle ta upp i denna studie var huruvida signifikant R-D-spinndelning kunde uppnås i 2D CMOFs, hur det kunde uppnås och korrelationen mellan kiralitet och R-D-effekter.
Forskarna konstruerade en serie CMOF-material genom att använda oorganiska ligander (-I, -Br, -Cl, -F, -CN, -H) koordinerade tungmetallatomer (Sr-Sn, Ba-Pb) som noder och en axiellt kiral ligand, ett 4,4'-bipyridinderivat, som en linker. Baserat på första principberäkningar erhölls teoretiskt en serie tvådimensionella R-D-halvledare med stor spinndelning och stora R-D-kopplingskonstanter i valensbandet genom en trestegsscreeningsstrategi.
Intressant nog kunde spinnstrukturen i valensbandet justeras genom att ändra kiraliteten hos den metallorganiska ryggraden. Slutligen identifierade forskarna fem nyckelelement för att erhålla stor R-D-spinndelning i 2D COMF:(i) kiralitet, (ii) stor spin-omloppskoppling, (iii) smalbandsgap, (iv) valens- och ledningsband med samma symmetri vid Г-punkten, och (v) starkt ligandfält.
Studien avslöjar de underliggande faktorerna som styr R–D-spinndelningen, vilket kan gynna den framtida utvecklingen av 2D R–D-halvledare med jättespinndelning.
Mer information: Shanshan Liu et al, Erhålla jätte Rashba–Dresselhaus spinnsplittring i tvådimensionella kirala metall–organiska ramverk, Chemical Science (2024). DOI:10.1039/D3SC06636C
Journalinformation: Kemisk vetenskap
Tillhandahålls av University of Science and Technology i Kina
