Som växthusgas, koldioxid (CO2 ) bidrar till klimatförändringen när den ackumuleras i atmosfären. Ett sätt att minska mängden oönskad CO2 i atmosfären är att omvandla gasen till en användbar kolprodukt som kan användas för att generera värdefulla föreningar.
En nyligen genomförd studie bifogade nanopartiklar av beta-fas molybdenkarbid (β-Mo2 C) katalysatorer på en kiseldioxid (SiO2). ) stöd för att påskynda omvandlingen av CO2 till mer användbar kolmonoxidgas (CO).
CO2 är en mycket stabil molekyl, vilket gör omvandlingen av växthusgasen till andra molekyler utmanande. Katalysatorer kan användas i kemiska reaktioner för att minska mängden energi som krävs för att bilda eller bryta kemiska bindningar och används i reaktionen omvänd vattengasskifte (RWGS) för att omvandla CO2 och vätgas (H2 ) till CO och vatten (H2 O).
Viktigt är att CO-gasen som produceras av reaktionen kallas syngas, eller syntesgas, när den kombineras med H2 och kan användas som en kolkälla för att skapa andra viktiga föreningar.
Traditionella katalysatorer i RWGS-reaktionen är gjorda av ädelmetaller, inklusive platina (Pt), palladium (Pd) och guld (Au), vilket begränsar kostnadseffektiviteten för reaktionen. På grund av detta utvecklas nya katalysatormaterial och bildningsmetoder för att göra RWGS-reaktionen mer praktisk som ett sätt att sänka atmosfärisk CO2 och generering av syngas.
För att ta itu med kostnadsproblemen för traditionella RWGS-katalysatorer studerade ett team av forskare från University of Illinois i Urbana-Champaign bildandet och den katalytiska aktiviteten hos billigare nanopartikel β-Mo2 C-katalysatorer på en SiO2 stöd för att avgöra om den billigare katalysatorn skulle kunna öka aktivitetsnivåerna för β-Mo2 C med en kiseloxidbärare i RWGS-reaktionen.
Teamet publicerade sin studie i Carbon Future den 30 april.
"Samhället går mot en koldioxidneutral ekonomi. Koldioxid är en växthusgas, så vilken teknik som helst som kan bryta ner koloxidbindningen i denna molekyl och förvandla kol till en förädlade kemikalie kan vara av stort intresse.
"En viktig C1-kemikalie är kolmonoxid, som är en viktig råvara för att producera en rad produkter, såsom syntetiska bränslen och vitamin A", säger Hong Yang, professor i Alkire vid Institutionen för kemi och biomolekylär teknik vid University of Illinois vid Urbana-Champaign och senior författare av tidningen.
Specifikt syntetiserade forskarna β-Mo2 C nanopartikelkatalysatorer absorberas på en SiO2 stöd (β-Mo2 C/SiO2 ). Den amorfa strukturen av SiO2 stöd var avgörande för bildning av nanopartiklar, aktivitet och stabilitet hos β-Mo2 C/SiO2 katalysator.
Teamet testade dessutom cesium (Ce), magnesium (Mg), titan (Ti) och aluminium (Al) oxider som potentiella stöd, men katalysator på SiO2 gav den bästa katalysatorbildningen vid temperaturen 650°C.
"Det verkar som om den oordnade naturen hos amorf kiseldioxid, som beter sig som lim till katalysatornanopartiklar, är en nyckelfaktor för vår framgång för att uppnå hög metallbelastning och motsvarande höga aktivitet", säger Siying Yu, doktorand vid Institutionen för kemiska och biomolekylära ämnen. Engineering vid University of Illinois i Urbana-Champaign och medförfattare till uppsatsen.
Viktigt är att SiO2 katalysatorstödstruktur förbättrar den katalytiska aktiviteten av β-Mo2 C 8-faldigt jämfört med bulk β-Mo2 C. Även med förbättrad katalytisk aktivitet, β-Mo2 C/SiO2 katalysator visade hög CO-omvandling och ökad stabilitet jämfört med bulk β-Mo2 C i RWGS-reaktioner.
"En stor upptäckt av vårt arbete är en ny process för att producera katalysatorer med hög metallbelastning gjorda av molybdenkarbid-nanopartiklar. Sådana metallkarbidkatalysatorer är utvecklade för att omvandla koldioxid till koloxid med hög produktionshastighet och selektivitet", säger Andrew Kuhn, f.d. doktorand vid Institutionen för kemi- och biomolekylär teknik vid University of Illinois i Urbana-Champaign och första författare till artikeln.
Forskarna utförde sin studie under reaktionsförhållanden som gynnade omvandling till CO-gas, med en H2 :CO2 förhållande lika med 1:1. Detta förhållande skiljer sig från det mer vanligt testade förhållandet på mindre än 3:1.
Reaktioner utfördes också vid temperaturer mellan 300 och 600°C. Under dessa förhållanden producerade teamet mer koncentrerad CO, vilket är mer effektivt för nedströms syntes av föreningar.
Teamet ser denna forskning som en startpunkt för andra katalysatorer som utnyttjar stödstrukturer för att öka aktiviteten. "Vår förmåga att syntetisera fasrena metallkarbidnanomaterial vid hög belastning öppnar dörren för utvecklingen av nya katalysatorer för processen för CO2 utnyttjande", sa Yang.
"Jag hoppas att vi genom en djupgående studie av förhållandet syntes-struktur-egenskap för denna katalysator snart kommer att kunna upptäcka nya viktiga tillämpningar för mervärdesomvandling av CO2 och den hållbara utvecklingen av vår ekonomi."
Andra bidragsgivare inkluderar Rachel Park, Di Gao och Cheng Zhang från Institutionen för kemi- och biomolekylär teknik vid University of Illinois i Urbana-Champaign i Urbana, Illinois; och Yuanhui Zhang från Department of Agricultural and Biological Engineering vid University of Illinois i Urbana-Champaign.
Mer information: Andrew N. Kuhn et al, Valorisering av koldioxid till C1-produkt via omvänd vattengasskiftningsreaktion med användning av oxidunderstödda molybdenkarbider, Carbon Future (2024). DOI:10.26599/CF.2024.9200011
Tillhandahålls av Tsinghua University Press
