Forskare vid det amerikanska energidepartementets (DOE) Brookhaven National Laboratory, som arbetar med kollegor vid Penn State University, har avslöjat överraskande dynamik i beteendet hos exciterade elektroner i ett prototypiskt perovskitmaterial. Med hjälp av ultrasnabb elektronmikroskopi kunde teamet fånga strukturella förändringar i nanoskala som inträffar inom pikosekunder av excitation, vilket avslöjar att heta elektroner tillfälligt kan omordna atomer. Dessa insikter, rapporterade i Nature Communications, kan få konsekvenser för design och optimering av nästa generations optoelektroniska material och enheter som solceller, sensorer och lysdioder (LED).

Perovskites, en klass av material som antar en specifik kristallstruktur, har nyligen dykt upp som lovande kandidater för olika optoelektroniska applikationer på grund av deras utmärkta ljusabsorberande egenskaper och relativt låga kostnader. Men en grundläggande förståelse för hur dessa material svarar på ljusexcitation saknas fortfarande, vilket hindrar ytterligare förbättringar och praktiska tillämpningar.

I denna studie använde forskarna ett toppmodernt ultrasnabbt elektronmikroskop, inrymt vid Brookhaven Labs Center for Functional Nanomaterials (CFN), för att fånga strukturella förändringar i individuella cesiumblybromid (CsPbBr3) perovskit-nanokristaller vid ultrasnabb ljusexcitation. Den unika designen av CFN:s mikroskop gjorde det möjligt för teamet att spela in högupplösta bilder med en tidsmässig upplösning på bara några pikosekunder.

Resultaten avslöjade att inom några pikosekunder efter att nanokristallerna absorberade ljus, genomgick deras kristallgitter - normalt förvrängt på grund av arrangemanget av atomer inom - en transformation och blev mer symmetriskt. Denna oväntade uträtning av gittret tillskrevs rörelsen av mycket energiska eller "heta" elektroner, som övergående omfördelades inom nanokristallerna.

Huvudförfattaren Ming-Chang Chen, en forskare från Brookhaven Lab, gav insikt i de experimentella resultaten:"Vi fann att gitteromställningen är tätt kopplad till avslappningsdynamiken hos heta elektroner, som är de viktigaste energibärarna i fotovoltaiska och optoelektroniska enheter. Genom att kontrollera dessa ultrasnabba processer kan vi förbättra effektiviteten hos dessa enheter."

Den observerade gitteruträtningen kan ha viktiga implikationer för att förstå de ljusdrivna egenskaperna och prestandan hos perovskiter. Till exempel i solceller kan de transienta gitterförändringarna påverka laddningsbärarnas rörelse och separation, vilket påverkar cellens förmåga att omvandla ljus till elektricitet.

"Våra fynd öppnar nya vägar för att utforska och kontrollera egenskaperna hos perovskiter på nanoskala", tillade motsvarande författare James M. Kikkawa, fysiker vid Brookhaven Labs avdelning för kondenserad materiafysik och materialvetenskap. "Genom att manipulera dessa ultrasnabba processer kan vi potentiellt förbättra effektiviteten och prestandan för perovskite-baserade enheter för en rad applikationer."

Forskargruppen planerar att ytterligare undersöka denna ultrasnabba dynamik i olika perovskitmaterial och utforska potentiella strategier för att manipulera och utnyttja dem för praktiska tillämpningar.