Alla atomer och molekyler avger distinkta spektrallinjer över hela spektrat, vars detaljer beror på artens inre strukturer (till exempel, molekylers vibrations- och rotationsegenskaper) och hur de exciteras av sina miljöer. Mätningar av funktionernas ljusstyrkor, relativa intensiteter, och former gör det möjligt för astronomer, åtminstone i princip, att rekonstruera de flesta av de väsentliga egenskaperna hos dessa miljöer, inklusive artöverflöd, temperaturer, tätheter, och rörelser. Men för att lyckas, forskare behöver veta kvantitativt exakt hur temperaturen, densitet, och så vidare, påverka excitationen av varje atom eller molekyl, och sedan hur varje art avger ljus som svar. En kollision mellan syre- och kvävemolekyler, till exempel, kommer att påverka en syremolekyl annorlunda än dess kollision med väte.

CfA-astronomer utvecklar och underhåller databasen HITRAN (High Resolution Transmission), en sammanställning av diagnostiska spektroskopiska parametrar som är den världsomspännande standarden för beräkning av atmosfärisk molekylär strålning från mikrovågsugnen genom det ultravioletta området av spektrumet. HITRAN har fått särskild ny betydelse under de senaste åren med upptäckten av tusentals exoplaneter och den ständigt förbättrade tekniken för att upptäcka deras atmosfärer och mäta deras sammansättning. HITRAN används ofta för att modellera dessa exotiska atmosfärer. Molekylär syreabsorption stimulerad av kollisioner mellan syremolekyler tros, till exempel, att vara en viktig biomarkör på potentiellt beboeliga exoplaneter, men upptäckten av denna absorptionsfunktion är inte tillräckligt:​​den behöver en tolkning.

CfA astrofysiker Tijs Karman, Iouli Gordon, Bob Kurucz, Larry Rothman, och Kang Sun ledde ett team av kollegor i att uppdatera HITRAN med många av de väsentliga kollisionsinducerade absorptionsegenskaperna hos molekylerna som behövs för att modellera exoplanetatmosfärer. Nyckelmolekylära arter inkluderar kväve, syre, metan, koldioxid, och väte. De numeriska parametrarna hämtades från en bred samling av nya laboratorie- och teoretiska artiklar och inkorporerades i HITRAN-databasen efter att ha validerats. Den uppdaterade sammanställningen går långt för att möta de nuvarande behoven, men författarna noterar att ytterligare laboratoriearbete och teoretiskt arbete behövs för att inkludera andra effekter, vatten till exempel, såväl som de isotopiska variationerna av de för närvarande inkluderade arterna.