Övergångsmetallkatalysatorer, som nickel och kobolt, används i stor utsträckning inom industrin för att producera väte och andra användbara föreningar från naturgas. Forskare uppnår denna omvandling genom ångreformering, som är processen att värma metan med ånga i närvaro av katalysatorn, på så sätt producerar väte och kolmonoxid.

Övergångsmetaller är kända för sina överlägsna katalytiska kapaciteter och forskare vet att de mest betydande reaktionerna inträffar på ytan av katalysatorerna. Än så länge, sökandet efter ännu bättre katalysatorer har till stor del varit baserat på försök och misstag, och under antagandet att katalyserade reaktioner äger rum på stegkanter och andra atomära defektställen hos metallkristallerna.

Ett internationellt forskarlag från Schweiz, Nederländerna, och USA har kombinerat experiment med avancerade infraröda tekniker med kvantteori för att utforska metan-dissociationsreaktioner i minsta detalj. För första gången, deras forskning visar exakt var de mest betydande reaktionerna sker på katalysatorns yta. Forskarna fokuserade på platina (Pt) som katalysator för att bryta ned metan, men modellen kan appliceras på andra övergångsmetallkatalysatorer, som nickel. De rapporterar sina resultat denna vecka i Journal of Chemical Physics , från AIP Publishing.

"En testad prediktiv teori med kemisk noggrannhet kan förändra sättet man söker efter nya katalysatorer och göra sökningen mer effektiv och billigare, sa Rainer Beck, medförfattare till uppsatsen och professor i kemivetenskap och ingenjörsvetenskap vid Cole Polytechnique Fdrale de Lausanne (EPFL).

På atomär skala, ytan på en platinakatalysator (liksom andra metallkristaller) kan bestå av steg, terrasser, och andra defekter som ses som viktiga "platser" i den katalytiska processen.

Forskargruppen använde infraröd laserpumpning för att excitera metanmolekylerna till utvalda rotations- och vibrationskvanttillstånd. Forskarna använde sedan reflektionsabsorption infraröd spektroskopi (RAIRS) för att detektera metandissociation på de olika platserna i Pt(211)-kristallen. RAIRS är en icke-påträngande teknik som gör det möjligt för forskare att övervaka kemiska reaktioner i realtid under deponering av, I detta fall, metan på Pt-ytan genom att registrera platsspecifika upptagningskurvor för kemisorberade metylarter på trappor och terrasser. Baserat på dessa mätningar, forskare kan sedan bestämma reaktivitetsnivåerna för metan på var och en av platserna.

Forskarna använde också Reaction Path Hamiltonian-modellen, ett kvantteoretisk ramverk, att beräkna den potentiella energiytan och utforska dynamiken under de kemiska reaktionerna. Deras resultat visade att dissociationsreaktioner är minst två storleksordningar mer effektiva på trappan än på terrasserna. Dessutom, ingen reaktion ägde rum på en tredje typ av ytplats belägen mellan trappsteg och terrassen (refererad till som "hörnatomer").

"Vi visade att det är möjligt att använda RAIRS-detektion för tillstånds- och ytplatsspecifika mätningar av metanreaktivitet och för att jämföra effekten av vibrationsexcitation på reaktiviteten på stegen och terrasserna på en katalysatoryta, " sa Beck. "Detta nya studieområde ger en annan detaljnivå för att upptäcka metans dissociationsprodukter."