Forskare vid Department of Energy's Oak Ridge National Laboratory arbetar för att förstå både den komplexa naturen hos uran och de olika oxidformer det kan ta under bearbetningssteg som kan inträffa under hela kärnbränslecykeln. En förbättrad förståelse av uranoxider, som driver den stora majoriteten av den amerikanska kärnkraftsflottan, kan leda till utveckling av förbättrade bränslen eller avfallslagringsmaterial.

ORNL-forskare närmade sig detta problem beräkningsmässigt med hjälp av labbets Compute and Data Environment for Science (CADES). Genom CADES, ORNL-personal har tillgång till datorresurser som ingenjörer skräddarsyr för specifika projekt, möjliggör hantering och analys av massiva datauppsättningar som är för besvärliga för att hantera på annat sätt.

Amorfa uranoxider är vanliga, men avsaknaden av en konsekvent strukturell ordning inom dem kan vara svår att modellera. För att ta itu med denna utmaning och påskynda processen att identifiera nya uranoxidfaser, forskare i ORNL:s Nuclear Security Advanced Technologies Group utvärderade energin hos 4, 600 olika potentiella kristallstrukturer av uranoxidkompositioner.

Med hjälp av genetiska algoritmer – beräkningsverktyg utformade för att effektivt lösa problem enligt teorin om naturligt urval – studerade teamet dessa strukturer på ett CADES högpresterande datorkluster som heter Metis, ett Cray XK7-system med två skåp.

Denna metod hjälpte dem att bygga statistiska samband mellan strukturell stabilitet och den lokala uranmiljön, två faktorer som påverkar kristalliniteten hos fasta former. Att tolka denna information kan leda till en mer konkret förståelse av hur kristallint och amorft uranmaterial bildas i kärnbränslecykeln.

"Vårt huvudmål är att försöka förstå några av dessa amorfa faser för uranoxider, " sa Ashley Shields, en ORNL-postdoktor. "De uppstår under kärnbränslecykeln och är svåra att studera, men vi hoppas att vår beräkningsmetod kommer att hjälpa oss att bättre karakterisera prover av dessa material."

Efter att ha fastställt att projektet krävde en betydande mängd datorkraft, CADES-personal gav Shields och hennes team exklusiv tillgång till hela Metis-systemet i 15 dagar för att utvärdera dessa strukturer med hjälp av mjukvarupaketet Universal Structure Predictor Evolutionary Xrystallography (USPEX) och Vienna ab initio Simulation Package (VASP).

"Med tanke på det stora antalet beräkningar vi var tvungna att utföra för att bygga denna databas med strukturer, vi behövde verkligen hjälp från CADES-teamet, " sa Shields. "Utan deras stöd, såväl som de senaste framstegen inom datorkraft och forskning från andra grupper för att utveckla genetiska algoritmer som specifikt tillämpas på problem med strukturförutsägelser, det här projektet skulle inte ha varit möjligt."

Shields och hennes team identifierade en potentiellt stabil kristallin fas för ett material, U2O7, som endast har observerats experimentellt som en amorf fas. För att lära dig mer om denna fas, de studerade 2, 700 möjliga kristallgeometrier för U2O7 utöver de 4, 600 ursprungliga strukturer. Deras resultat publiceras i Optiska material .

Eftersom ett amorft U2O7-material kan tillverkas av amorft UO3, NSAT:s Andrew Miskowiec och Jennifer Niedziela ledde experiment som syftade till att kristallisera U2O7 från prover av UO3. För att stödja denna ansträngning, Shields jämförde de simulerade effekterna av tryck på kända faser av UO3 och den förutsagda U2O7-strukturen, identifiera tryck där experimentellt observerbara strukturella förändringar kan äga rum.

"Vi har inte hittat kristallint U2O7 i labbet ännu, men vad vi hittade var verkligen ovanligt tryckbeteende i amorf UO3, vilket ledde oss till en del riktigt intressant fysik som vi fortfarande arbetar på att förstå fullt ut, " sa Shields.

Trots att det saknas definitiva bevis för kristallint U2O7:s existens, teamet noterade egenskaper i den förutsagda strukturen som överensstämmer väl med egenskaper i amorft U2O7. De identifierade potentiella koordinationsgeometrier, eller atommönster, i linje med materialet. Mest slående bland dessa observationer var upptäckten av peroxidenheter i den förutsagda strukturen.

"Det har redan visat sig användbart att ha den här databasen med strukturer eftersom det är klart att bara titta på kända kristallina faser för ett material som UO3 inte ger tillräckligt med information för att förklara alla beteenden hos ett amorft prov av samma material, " sa Shields.

Linux-systemingenjören Ketan Maheshwari och datorsystemanalytikern Michael Galloway från CADES hjälpte till att sätta upp de beräkningskomponenter som var involverade i projektet, från att modifiera källkoden för att få USPEX att köras mer effektivt på Metis till att skapa efterbearbetningsskript – små operationer som extraherar information från beräkningsresultat – för att dechiffrera vetenskapliga resultat.

"För att hjälpa teamet att köra i så stor skala och framgångsrikt använda GPU:er, vi installerade och testade VASP i stor skala på Metis och felsökte jobben efter behov för att säkerställa att arbetet utfördes i rätt tid och effektivt, sa Maheshwari.

Shields räknar med att detta pågående projekt kommer att fortsätta i minst ett år till och ser fram emot andra studier som tillämpar maskininlärning och artificiell intelligens på urankemiforskning. För närvarande, hon sammanställer en liknande databas bestående av uranfluorider, en annan viktig delmängd av material som ingår i kärnbränslecykeln.