Kredit:CC0 Public Domain
Forskare från University of Science and Technology of China (USTC) vid den kinesiska vetenskapsakademin (CAS) har rapporterat en strategi för att tillverka enatomskatalysatorer (SAC). De syntetiserade mer än trettio olika SAC med 3-D till 5-D metallcentra på flera substrat via elektrokemisk avsättning. Den detaljerade forskningen publicerades i Naturkommunikation .
Under det senaste decenniet, SAC har fått stor uppmärksamhet när det gäller att katalysera vattenuppdelning, syrereduktion, CO 2 hydrering, metanomvandling och så vidare på grund av deras maximerade atomutnyttjande och unika elektroniska strukturer. Dock, dessa strategier har i allmänhet särskilda krav på den förankrade metallen eller stöden. Det är fortfarande en utmaning att utveckla ett tillvägagångssätt som är tillämpbart på ett brett spektrum av metaller och stöd för tillverkning av SAC.
I den här studien, forskarna genomförde den elektrokemiska avsättningen av SAC i ett standardsystem med tre elektroder. Genom att ställa in potentialområdet på arbetselektroden, två olika enkla Ir-atomer förankrade på Co(OH) 2 nanoark (Ir 1 /Co(OH) 2 25 från både katodisk och anodisk elektroutfällning. X-ray Absorption Fine Structure (XAFS) mätresultat visade att dessa två Ir 1 /Co(OH) 2 visade olika valenstillstånd och koordinationsmiljöer, som bör tillskrivas olika avsättningsarter och redoxprocessen på elektroden.
De undersökte sedan effekterna av koncentrationen av metallprekursorer, antalet skanningscykler, och skanningshastigheten på bildandet av SAC:er under både katodisk och anodisk elektroutfällning. Resultaten visade att kontroll av massbelastningen av metallarter under en viss nivå är avgörande för att syntetisera SAC. Den övre gränsen för massbelastning för SAC motsvarar nivån av minsta övermättnad på stödet, som liknar den molekylära mekanismen för kärnbildning i lösningsfassyntesen.
I följande, forskarna deponerade framgångsrikt 4-D och 5-D metaller på Co(OH) 2 nanoark, 3D-metaller på kvävedopat kol, och Ir enstaka atomer på olika substrat för att testa denna metods allmängiltighet. Den enda spridningen av metallarter validerades genom strukturella karakteriseringar. Under tiden, samma typ av SAC från katodisk och anodisk elektroutfällning visade också olika elektroniska strukturer, håller potentialer i tillämpning för olika katalytiska reaktioner. De erhållna SAC:erna applicerades för att katalysera vattenuppdelning. Katodiskt deponerade Ir enstaka atomer på Co 0,8 Fe 0,2 Se 2 nanosheets uppvisade en strömtäthet på 10 mA cm -2 med endast en överpotential på 8 mV för väteutvecklingsreaktion, medan anodiskt avsatta Ir-atomer också visade utmärkt prestanda för syreutvecklingsreaktion.
Vidare, forskarna samlade katodiskt och anodiskt deponerad enkel Ir-atom till en cell med två elektroder för total vattendelning. För att öka katalysatorbelastningen för bättre prestanda, de enskilda atomerna odlades på Ni-skum. De elektrokemiska mätningarna antydde att endast en rekordlåg potential på 1,39 V behövdes för en strömtäthet på 10 mA cm -2 .
Allmänheten i denna metod ger inte bara enkel tillgång till ett brett utbud av SAC, men också nya vägar till fördjupad förståelse av katalytiska mekanismer.
